通过CO2和N2的共还原制备纯尿素在电化学领域仍然是一个挑战。
2025年4月17日,中山大学廖培钦在国际期刊Nature Nanotechnology上发表了题为《Electrosynthesis of pure urea from pretreated flue gas in a proton-limited environment established in a porous solid-state electrolyte electrolyser》的研究论文。
在本文中,作者报道了一种在电解器中构建的质子受限环境,该电解器配备了多孔固体质子导体,且不含水系电解质,可以抑制析氢反应(HER)以及氮气过度加氢生成氨。
相反,这种环境有利于*CO2与*NHNH(氮气半氢化的中间体)的C-N偶联,从而促进尿素的生产。
通过使用超薄二维(2D)金属–唑酸盐框架(MAF-201)的纳米片和环状异金属簇作为催化剂,从预处理过的烟气(主要含有85%的N2和15%的CO2)中生产尿素的法拉第效率(FE)高达65.5%,且没有生成氨和其他液体产物。
在2.0 V的低电压电池下,电流达到100 mA,尿素生产速率高达5.07 g gcat-1 h-1 或84.4 mmol gcat-1 h-1,可连续生产纯度为6.2 wt%的纯尿素水溶液,获得了大约1.24 g的纯尿素固体,该生产过程可持续至少30 h。
使用预处理过的烟气作为直接原料显著降低了投入成本,高反应速率和选择性有助于减少系统规模和运营成本。
Liu, YC., Huang, JR., Zhu, HL. et al. Electrosynthesis of pure urea from pretreated flue gas in a proton-limited environment established in a porous solid-state electrolyte electrolyser. Nat. Nanotechnol. (2025). https://doi.org/10.1038/s41565-025-01914-3.
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