即使是对单个原子的操纵也可能对催化活性和选择性产生巨大影响，尤其是在原子催化剂中。然而，由于催化剂中存在诸多相互交织的因素，准确阐明特定原子对性能的影响仍是一个挑战。原子级精确的同构纳米团簇（NCs）可作为揭示单个原子对催化性能影响的理想平台。
2025年3月5日，安徽大学杜袁鑫、金山、朱满洲团队联合邵阳学院熊琳（师从朱满洲教授）在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表题为《Steering the Product Selectivity of CO2 Electroreduction by Single Atom Switching in Isostructural Copper Nanocluster Catalysts》的研究论文，Chao Han、Tao Yang为论文共同第一作者，杜袁鑫、金山、熊琳、朱满洲为论文共同通讯作者。
杜袁鑫，安徽大学副教授，硕士生导师。2007年-2010年在安徽大学学习，获得理学学士学位。2010年-2015年在中国科学技术大学学习，获得工学博士学位。毕业后进入安徽大学任教。
杜袁鑫副教授主要从事金属纳米团簇及二维纳米材料的电催化性能研究。以第一作者或通讯作者在Chem. Rev.，ACS SustainableChem. Eng.等国际知名期刊发表SCI论文数十篇，并主持国家自然科学青年基金1项，安徽省自然科学基金1项，安徽省重点研发计划1项，安徽省教育厅自然科学研究重点项目1项。
金山，安徽大学副教授，硕士生导师。2009年-2013年在安徽大学学习，获得学士学位。2013年9月-2018年6月在安徽大学学习，获得博士学位，导师：朱满洲教授。毕业后进入安徽大学任教。
金山副教授主要从事二十面体单元的构建与组装、簇合物的催化性能研究。以第一作者或通讯作者在Angew. Chem.，Chem. Sci.，Chem. Commun.等国际知名期刊发表SCI论文数十篇，并主持国家自然科学青年基金1项，安徽省自然科学基金1项。
朱满洲，安徽大学二级教授，博士生导师。1988年于安徽中医学院本科毕业。在安徽怀远县中医院工作3年后考入沈阳药科大学，1994年7月毕业获得硕士学位。毕业后到安徽中医学院任教。1997年9月至2001年3月在中国科学技术大学攻读有机化学博士研究生，获博士学位。2001年9月至2004年6月在中国科学技术大学理化科学中心物理学博士后流动站从事科研工作，出站后留校工作。2007年2月至2009年3月赴美国卡内基梅隆大学从事博士后研究工作。回国后进入安徽大学任职。
朱满洲教授研究方向为金属团簇化学与非专利药物合成工艺研究。主持国家自然科学基金重点项目、面上项目、大科学装置联合项目、中央军委国防科技创新特区项目、安徽省重大科技专项等国家及省部级项目、企业委托研究项目三十余项。发表SCI论文260余篇，其中第一作者/通讯作者发表在PNAS（1篇），J. Am. Chem. Soc.（19篇），Angew. Chem. Int. Ed.（9篇），Science Advances（4篇），Nat. Commun.（3篇），Nat. Sci. Rev. （1篇），CCS Chem.（1篇）;受邀在Chem. Rev.（1篇），Chem. Soc. Rev.（2篇），Acc. Chem. Soc.（1篇），Coord. Chem. Rev.（2篇），Chem. Mater.（2篇），Small（1篇），Nanoscale（1篇），ACS Mater. Lett.（1篇）等期刊发表系列综述，从不同层面对精确结构的金属团簇的合成、结构、性质及其在催化领域的应用研究做了分析总结，并展望了这类材料的未来发展趋势。论文自发表以来被引11000次以上，单篇SCI最高被引1500次以上。申请国家发明专利十余项，其中两项在企业得到应用。
在本文中，作者合成了一对同构体铜纳米簇（Cu NCs），分别为[Cu13(SC6H3F2)3(P(PhF)3)7H10]0 和[Cu14(SC6H3F2)3(P(PhF)3)8H10]+，即Cu13 和Cu14。
在电化学CO2还原反应中，Cu13仅对2e产物CO显示出微弱的活性，在-1.1 V下的最大法拉第效率为13%。相比之下，Cu14可以促进CO2深度还原为烃类（CH4 和 C2H4），在-1.2 V下最大法拉第效率为54.3%。
根据晶体学和理论计算分析，Cu14中顶部额外的Cu将与三个核心Cu相连的H挤压到同一平面的中心，优化了电子结构，从而促进了CO2的活化和H2O的解离。原位表征、动力学实验和理论计算进一步证实了这一点。
综上，作者通过精准的单原子操纵合成了一对同构体铜纳米簇（Cu13和Cu14），并研究了它们在电化学CO2还原反应中的催化性能差异。
研究发现，Cu14在-1.2 V时能够将CO2深度还原为烃类，并且最大法拉第效率达到54.3%，而Cu13仅对2e产物CO表现出极低的活性（最大法拉第效率为13%）。
该研究通过单原子操纵实现了对CO2还原反应路径的调控，揭示了单原子变化对催化性能的显著影响。该发现不仅为理解原子级催化剂的结构-活性关系提供了新的视角，还为设计高性能CO2还原催化剂提供了理论指导，有望推动可再生能源存储和环境可持续发展的相关技术发展。
Han C., Yang T., Fang Y. et al. Steering the Product Selectivity of CO2 Electroreduction by Single Atom Switching in Isostructural Copper Nanocluster Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed. (2025).
https://doi.org/10.1002/ange.202503417.
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