全球能源危机步步紧逼，传统化石燃料已无法满足需求，而钙钛矿太阳能电池以26.1%的超高效率（远超传统材料！），成为新能源赛道的“黑马”。但它的致命弱点——研发周期长、成本高，让科学家头疼不已。直到机器学习（ML）加入战场：从5148种材料中精准锁定目标，预测性能比实验快100倍！今天，我们将解读一篇关于机器学习在钙钛矿材料和器件中的应用综述，揭开这场“AI+材料”的科技狂飙！
1. 引言
全球能源消耗逐年增加，而化石燃料储量有限，无法支持可持续的能源消费。太阳能是最丰富的能源，具有低成本和小碳足迹的优势。太阳能电池已经发展到第三代，包括钙钛矿太阳能电池（PSCs），这些电池具有高理论光电转换效率、可调带隙、高吸收系数、长载流子扩散长度、制造成本低和制备工艺简单等优点。目前，PSCs的认证光电转换效率已达26.1%，高于镉碲和铜铟镓硒太阳能电池。
传统的材料开发方法依赖于试错法，耗时且昂贵。而材料信息学可以通过现有数据合理设计新材料，快速预测新化合物的性质。机器学习（ML）在处理数据方面具有强大的能力，可以有效降低工业开发中的人力和物力成本，缩短研发周期。结合传统实验或高通量密度泛函理论（DFT）计算，ML可以更快速、准确地分析和预测材料结构，从而更高效地开发新型功能材料。
2. 机器学习流程
2.1 数据准备
机器学习使用的数据集通常包含与材料相关的自变量（特征或描述符）和因变量（目标变量）。自变量包括化学组成、原子或分子参数、结构参数和合成过程条件等。因变量是受自变量影响的材料目标属性。为了构建高质量的ML模型，需要收集可靠的数据库，这些数据通常来自实验、数据库、发表的论文和第一性原理计算等。
数据预处理是关键步骤，包括处理缺失值和空值、去除重复记录、处理数据分布不均和数据归一化。数据归一化方法包括Min-Max缩放和Z-score归一化，对于基于距离的算法（如支持向量机和K最近邻）通常必要。
2.2 特征工程
特征工程是机器学习中预测特定材料属性的关键步骤。描述符不仅唯一定义输入数据集中的每个材料，还与材料的物理和化学性质相关。描述符通常来自材料的已知属性，如离子半径和电离能。为了避免维度灾难并确保模型有效训练而不过拟合，描述符的数量应少于数据集中的样本数量。
特征选择算法可以分为三类：Filter、Wrapper和Embedded。例如，Lu等人在梯度提升回归（GBR）模型训练中提出了最后淘汰法，有效消除了不重要的特征。Butler等人提供了一些常用元素、晶体结构和属性的描述符列表。
2.3 机器学习技术
机器学习可以分为监督学习、无监督学习和强化学习。监督学习是最广泛使用的模型，可以解决各种材料系统的回归和分类问题。回归是指目标特征具有连续值时的预测函数搜索，而分类是目标具有离散值时的预测函数搜索。
监督学习框架下的ML过程可以分为四个部分：数据生成/获取、特征工程、模型训练和模型应用。模型训练过程中，需要确定多组超参数，通过迭代生成最优超参数以最小化模型误差。常用的超参数搜索算法包括网格搜索、随机搜索和贝叶斯优化。
2.4 常见机器学习算法在材料设计领域的应用
支持向量机（SVM）：通过核函数将向量映射到高维空间，建立超平面。SVM在小样本数据集上表现良好，可以有效处理稀疏数据和不平衡样本。
决策树（DT）：将问题理解为树结构，每个叶节点代表特征选择，分支表示特征测试结果，叶节点表示类别。DT具有可解释性，适合预测材料属性和发现不同特征之间的相关性。
集成算法：结合多个单独模型，通过bagging、boosting和stacking等方法提高预测准确性。
人工神经网络（ANN）：基于生物神经网络的数学模型，能够处理材料属性与底层因素之间的复杂非线性关系。
卷积神经网络（CNN）：在材料科学中，CNN在特定情况下比传统ML更有效，特别是在处理图像和视频数据方面。
3. 机器学习在钙钛矿材料设计中的应用
3.1 钙钛矿中的带隙工程
带隙工程是调整钙钛矿ABX3光吸收能力的关键技术，影响基于钙钛矿的光伏器件效率。由于钙钛矿组成的灵活性，A、B和X位点可以被多种元素取代，提供广泛的可调带隙范围。实验探索和选择所有潜在结构需要巨大努力，因此使用ML技术预测一系列钙钛矿的带隙并识别适合不同应用的候选材料更为高效。
例如，Lu等人通过ML预测和DFT计算开发了一种目标驱动的方法，用于寻找适用于太阳能电池的HOIPs。他们使用了346种HOIPs的数据集，最终选择了212种化合物进行研究。通过特征工程，使用GBR算法评估特征重要性，并开发了“最后一名淘汰”方法生成有效特征。最终，从5158种未开发的HOIPs中成功筛选出六种具有可见光直接带隙的正交铅-free HOIPs，这些材料在室温下表现出优异的热稳定性。
3.2 设计钙钛矿的稳定性预测
钙钛矿的形成和稳定性是研究中的关键问题，传统上依赖于半经验模型，如Goldschmidt容忍因子（Tf）和八面体因子（Of）。然而，这些因子并不总是能准确评估钙钛矿的稳定性和形成能。Yin等人提出了一种新的描述符（Tf + Of）g，用于预测稳定钙钛矿。他们基于高通量DFT计算建立了354种卤化物钙钛矿的分解能数据库，并使用ML技术学习每组特征集与分解能之间的映射关系。
3.3 钙钛矿的晶体结构预测
晶体结构预测一直是凝聚态和材料科学中的挑战。Yin等人开发了一种基于图网络（GN）的ML方法，用于建立晶体结构与形成焓之间的相关模型，并通过优化算法（OA）找到具有最低形成焓的晶体结构。这种方法在预测29种八隅二元化合物的晶体结构时表现出色，计算成本比DFT计算低三个数量级。
3.4 ML在钙钛矿内在属性中的应用
传统ML算法（如DT、集成学习和ANN）在材料科学中的应用受限于它们无法提供有意义的物理定律。符号学习作为一种可解释的ML算法，可以搜索最佳数学方程并识别材料的最优参数。例如，Liu等人开发了一种描述符分类模型，用于确定氧空位缺陷形成能与结构因素之间的关联。
3.5 ML在钙钛矿太阳能电池中的应用
ML还被广泛应用于PSCs领域，帮助预测和设计器件性能，包括PCE、Voc、Jsc、FF等。Lu等人使用ML技术分析了这些参数对器件性能的影响，发现PCE与有效面积、A位阳离子、添加剂、卤素比例和ETL属性显著相关。通过XGBoost算法，模型在预测PCE、Voc、Jsc和FF时的RMSE分别为1.28%、29 mV、0.813 mA/cm²和0.033。
4. 总结与展望
文章总结了ML在钙钛矿材料研究中的成就，并展望了未来的发展方向。ML可以加速钙钛矿材料的筛选和预测过程，通过开发合适的模型和算法，从大量候选材料中快速识别具有潜在应用的材料，从而显著节省时间和资源。尽管取得了显著进展，但钙钛矿材料的数据往往有限且分散，这可能导致数据收集和标记过程中的错误。因此，文章建议标准化数据库，以提高ML模型的性能，并开发更高效的算法以节省计算资源。此外，文章还强调了开发更通用的材料ML平台的重要性，以便没有专门ML知识的研究人员也能利用这些工具进行材料研究，从而加速材料创新。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.jechem.2024.02.035
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