C3N4中制造N空位

在氮化碳中制造氮空位（nitrogen vacancies）是一个比较活跃的研究领域，主要应用于催化、传感器、能源存储和转化等方面。氮空位的引入可以调节材料的电子结构，增强催化性能或调节光电性质。

1. 制造氮空位的方法

使用强氧化剂或还原剂通过化学反应来去除氮原子或部分氮原子，产生氮空位。这种方法相对简单，但需要精确控制反应条件。例如，使用高温、强酸或强碱条件下处理氮化碳材料，可以部分去除氮原子，形成氮空位。例如通过将氮化碳（g-C₃N₄）与强氧化剂（如氯酸钠）反应，使部分氮原子被氧化并去除，从而制造氮空位。通过调节氧化剂的浓度和反应时间，可以精确控制氮空位的密度。

b. 激光辐照法

使用激光束照射氮化碳薄膜或纳米结构，可以局部去除氮原子，从而形成氮空位。激光辐照能够精确控制空位的产生位置。

c. 热处理法

高温处理（例如在氮气气氛中）是另一种常用的制造氮空位的方法。通过高温热处理，可以使氮化碳中的某些氮原子处于不稳定状态，导致它们从晶格中逸出。例如在氮气或氨气气氛下进行高温热处理（约550℃）处理氮化碳薄膜（g-C₃N₄），通过高温引起部分氮原子的脱离，生成氮空位。控制温度和处理时间可以调整氮空位的数量。

d. 气相沉积法

在化学气相沉积（CVD）过程中，使用不同的气体源（如氨气或氮气）来调节氮化碳薄膜中的氮空位。调节气体流量和温度条件有助于控制氮空位的密度。如使用氨气（NH₃）和甲烷（CH₄）作为气体前驱体合成氮化碳薄膜。

e. 离子辐照法

通过高能离子辐照氮化碳材料（如氮化碳薄膜或纳米颗粒），高能离子撞击材料表面，可能会导致氮原子位点的丢失，从而产生氮空位。

2. 氮空位的表征

X射线光电子能谱（XPS）：可以用来定量分析氮化碳中不同氮的化学环境，从而推测氮空位的存在。

Liu, Y. et al. Nitrogen vacancies-engineered graphitic carbon nitride nanosheets for boosting photocatalytic H2 production. Applied Surface Science 640, 158386, doi:https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2023.158386 (2023).

扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）：这些显微镜技术可以观察到氮化碳的形貌变化，尤其在处理后，氮空位的产生可能引起微观结构的变化。

Yue, C. et al. Brönsted acid site regulates local electronic structure and O2 adsorption mode of nitrogen vacancy in carbon nitride for enhanced photocatalysis. Applied Catalysis B: Environment and Energy 348, 123860, doi:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.123860 (2024).

傅里叶变换红外光谱（FTIR）：可以分析氮空位与材料中其他成分的相互作用。

EPR。

Xu, Z. et al. The n–π* electronic transition induced by nitrogen vacancies enhances photocatalytic hydrogen production in carbon nitride. Chemical Engineering Journal 501, 157670, doi:https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.157670 (2024).

3.应用

制造N空位后荧光强度、光电流、阻抗和产生超氧自由基的能力都表明制造氮空位是一种增强光催化的有效方法。Applied Surface Science 640, 158386, doi:https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2023.158386 (2023).

b.具有三态氮（N3C）空位的无定形氮化碳，可在可见光下异常减少NOx

独特的N空位以提升产生单线态氧和超氧自由基的能力以彻底清除NO。Advanced Energy Materials DOI: 10.1002/aenm.202004001

调节石墨氮化碳中的氮空位以促进光催化过氧化氢的产生Zhu, Y. et al. Regulating nitrogen vacancies within graphitic carbon nitride to boost photocatalytic hydrogen peroxide production. SusMat 2, 617-629, doi:https://doi.org/10.1002/sus2.83 (2022).

d.氮化碳纳米片中氮空位介导的激子离解：增强的羟基自由基产生，可有效地光催化降解有机污染物

Zhou, Z. et al. Nitrogen vacancy mediated exciton dissociation in carbon nitride nanosheets: Enhanced hydroxyl radicals generation for efficient photocatalytic degradation of organic pollutants. Journal of Hazardous Materials 387, 122023, doi:https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2020.122023 (2020).

e.氮空位对超薄石墨氮化碳多孔纳米片的协同作用，用于高效光催化析氢

Zhang, Y. et al. Synergistic effect of nitrogen vacancy on ultrathin graphitic carbon nitride porous nanosheets for highly efficient photocatalytic H2 evolution. Chemical Engineering Journal 431, 134101, doi:https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.134101 (2022).

f.具有优异的光催化固氮能力的硫掺杂石墨碳氮化物上N空位对N2分子的活化能力的促进

Li, Z., Gu, G., Hu, S., Zou, X. & Wu, G. Promotion of activation ability of N vacancies to N2 molecules on sulfur-doped graphitic carbon nitride with outstanding photocatalytic nitrogen fixation ability. Chinese Journal of Catalysis 40, 1178-1186, doi:https://doi.org/10.1016/S1872-2067(19)63364-4 (2019).

本文源自微信公众号：材料er

原文标题：《C3N4中制造N空位》

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