说明：为系统阐释院士团队如何运用理论计算这一强大工具在催化领域取得突破性进展，本文特精选该团队具有代表性的三篇研究工作进行深入剖析。这些工作覆盖了不同关键催化反应体系/不同类型的催化剂，充分体现了其将先进计算模拟与实验验证深度耦合的研究特色。
通过聚焦这些典型案例，我们得以窥见理论计算在揭示催化微观机制、预测材料性能、指导精准合成以及最终推动实际应用转化中的核心价值与强大威力。
催化科学与技术是实现能源高效利用、环境可持续发展和绿色化工生产的核心驱动力。然而，催化过程往往发生在复杂的表界面，涉及瞬息万变的原子迁移与电子转移，传统实验手段在精准捕捉活性位点动态结构、阐明复杂反应网络与微观机理方面面临巨大挑战。
以第一性原理计算（如密度泛函理论，DFT）为核心，辅以分子动力学、微观动力学模拟及机器学习等先进计算方法，正以前所未有的分辨率和预测能力，穿透实验观测的局限，在原子与电子尺度上“可视化”催化反应历程，揭示构效关系的底层逻辑，为催化剂的定向设计与性能突破提供了坚实的理论基础和强大的虚拟筛选平台。
在这一变革性研究范式中，由院士领衔的顶尖研究团队扮演着至关重要的引领者角色。这些团队凭借其深厚的学术积淀、强大的资源整合能力以及对前沿计算技术的敏锐洞察，长期致力于理论计算与催化研究的深度融合。
他们不仅聚焦于发展高精度、高效率的计算方法学（如处理强关联体系、溶剂化效应、真实反应条件下的动态演化等关键难题），更擅长构建“理论预测–精准合成–原位表征–性能评估”的闭环研究体系。
通过这种系统性、多尺度的研究策略，院士团队成功地将理论计算的强大解析力和预测力，转化为对系列重要催化反应深刻理解的钥匙，并据此指导设计出多类性能卓越的新型催化剂。
其工作显著推动了催化科学从“经验试错”向“理性设计”的深刻转型。本文旨在聚焦代表性院士团队在催化理论计算领域的一系列创新成果，深入剖析其如何运用先进计算手段洞悉催化本质，赋能高性能催化剂开发。
韩布兴院士团队采用两步煅烧法制备了一系列介孔碳（MC）负载的铂钴（Pt-Co）双金属电催化剂，通过调控Pt和Co物种的聚集状态（纳米颗粒与单原子），构建了具有不同金属间相互作用的催化体系。
以愈创木酚为模型底物，在优化的电化学条件（0.5 M H₂SO₄电解液、-70 mV vs. RHE）下，发现Pt纳米颗粒表面修饰Co单原子的PtCo₁/MC催化剂表现出优异的选择性——对羟基C-O (H)键断裂的产物选择性达72.1%，同时保留醚键C-O (CH₃)。
实验结合AC-HAADF-STEM、XPS、XANES和EXAFS等表征技术，证实了Pt-Co界面的电子转移特性，以及Co单原子在活化C-O (H)键中的关键作用。
DOI：10.1038/s41929-024-01165-w
在理论计算层面，团队通过密度泛函理论（DFT）揭示了电催化加氢脱氧的反应机制。
计算表明，PtCo₁/MC催化剂中，Co单原子与羟基衍生的O (H)-C原子形成强配位作用，通过电子重分布削弱C-O (H) 键（键解离能降低），其断裂能垒仅为0.89 eV；而Pt纳米颗粒表面促进芳香环氢化，生成关键中间体2-甲氧基环己-1-烯醇。
对比实验证实，当Co以单原子形式分散在Pt纳米颗粒表面时，可特异性活化C-O (H) 键，而PtCo合金或独立分散的Pt/Co催化剂则倾向于断裂醚键或引发过度氢化。
DFT还验证了质子耦合电子转移过程中，Pt-Co界面的协同作用对反应路径选择性的调控机制，为催化剂设计提供了理论依据。
DOI：10.1038/s41929-024-01165-w
Edward H. Sargent院士团队Nature Catalysis
Edward H. Sargent院士团队为实现从一氧化碳高效电合成正丙醇，采用了材料合成与电极系统工程相结合的方法。通过溶剂热–电化学还原法制备了Sn-Cu稀合金催化剂，在制备过程中精确控制金属前驱体的比例以获得不同Sn表面覆盖率的催化剂。
利用多种表征技术，如TEM、HAADF-STEM、XAS、ATR-SEIRAS等，对催化剂的结构、电子状态及反应过程中的中间物种进行研究。
在膜电极组件（MEA）电解槽中评估其电催化性能，并优化催化剂负载量和电解液浓度。同时构建Sn-Cu CCIH结构，有效抑制正丙醇的渗透，使产物浓度达到30 wt% 。
DOI: 10.1038/s41929-025-01301-0
在理论计算方面，团队运用密度泛函理论（DFT）对金属掺杂的Cu稀合金进行筛选。构建相关模型，考虑多种具有高氧亲和力的金属（如P-块金属和Zn）掺杂Cu，计算CO氢化生成CHO、CO二聚生成OCCOH以及C1-C2耦合等过程的能量变化。
结果表明，Sn – Cu稀合金相较于其他掺杂合金，更有利于关键中间体的形成和耦合，能驱动C1中间体从顶位吸附转变为桥位吸附，促进正丙醇的生成，为实验中催化剂的选择提供了理论依据。
DOI：10.1038/s41929-025-01301-0
蒋剑春院士团队Advanced Materials
蒋剑春院士团队以雪松木材为原料，通过预碳化、KOH处理增强孔隙率，再经高温碳化得到碳化木材（CW），随后在酸性条件下氧化CW得到含氧官能团的OCW，最后通过浸渍法将钴酞菁（CoPc）分子通过π–π堆积作用负载到OCW表面，成功制备出CoPc@OCW电催化剂。
通过SEM、TEM、XPS等表征手段对催化剂的形貌、结构和电子状态进行分析，发现氧掺杂调节了CoPc的电子结构，使其处于缺电子状态，优化了与*OOH中间体的相互作用。
在三电极体系和三相流动池中测试其电催化性能，结果显示CoPc@OCW在0.7 V vs. RHE时对H₂O₂的选择性高达99%，在0.2 V vs. RHE时H₂O₂产率达10.4 mol・g⁻¹・h⁻¹，且稳定运行24小时性能无明显衰减。
DOI：10.1002/adma.202502197
理论计算方面，团队采用密度泛函理论（DFT）研究了CoPc@OCW催化剂性能提升的机制。构建了不同吸附模型，计算了2e⁻和 4e⁻ORR路径的自由能分布，发现氧掺杂的OCW基底通过π-π相互作用调制了CoPc的电子结构，使CoPc@OCW的HOMO-LUMO带隙减小至0.4185 eV，促进了电子转移。
计算不同角度下CoPc在OCW上的吸附行为，发现其对OOH中间体的吸附能适中，降低了2e⁻ORR的过电位，抑制了O-O键断裂的4e⁻路径。
理论计算证实了氧掺杂和π–π堆积协同优化了活性位点与OOH的相互作用，为催化剂设计提供了理论依据。
DOI：10.1002/adma.202502197