受益于缺乏长程序，非晶纳米材料被赋予了改变的配位构型、丰富的缺陷和配位不饱和位点，这些在催化性能提高中占据独特的地位。调整非晶纳米材料中的原子结构为调节电子特性和化学环境提供了机会，这可以显著提高催化性能。这个概念类似于晶体纳米材料中的相工程，在晶体纳米材料中，原子排列的精确控制可以有效地优化其电子和化学特性。受此启发，人们对开发非晶体纳米材料中相工程的合成策略越来越感兴趣，这可能解锁其独特的性质和广阔的应用潜力。
然而，与晶体纳米材料不同，非晶体纳米材料通常存在于各种无序的相态中，这些相态对合成条件高度敏感。因此，由于高吉布斯自由能和与无序原子排列相关的固有结构复杂性，在非晶体纳米材料中实现相工程的精确控制仍然具有巨大的挑战性。
近日，中国科学技术大学洪勋、宁波大学周亚男和香港理工大学葛婧捷等通过非晶-非晶转变策略实现了原子掺杂Fe的非晶RuOx纳米片(A-Fe1/RuOx NSs)的相工程。
具体而言，如X射线吸收精细结构测量所证实的，在非晶-非晶转变的驱动下，A-Fe1/RuOx NSs中的Fe配位环境从FeO4四面体调节到FeO6八面体，导致了A-Fe1/RuOx NSs的两种不同的Ru-Fe对构型：一种具有连通的四面体FeO4-八面体RuO6构型，另一种具有连通的八面体FeO6-八面体RuO6构型。
密度泛函理论计算表明，Ru-Fe对的结构差异有效地调节了O2分子在非晶表面从顶吸附到桥吸附的吸附模式。因此，具有连通四面体FeO4-八面体RuO6构型的A-Fe1/RuOx NSs具有增强的O2活化，其能够有效促进氧化脱氢反应中超氧化物自由基的形成，从而在吲哚(转化率为97.3%)、吲哚衍生物(转化率接近90%)和喹啉(转化率为80.5%)的催化转化中具有显著的催化性能。
总的来说，该项工作实现了在非晶体纳米材料中相工程的精确控制，并为通过非晶-非晶转变调节催化性能提供了新的可能性。
Phase engineering of atomically dispersed Fe-doped amorphous RuOx nanosheets via amorphous-amorphous transition for oxygen activation.Journal of the American Chemical Society, 2025. DOI: 10.1021/jacs.5c03066
洪勋，中国科学技术大学应用化学系教授、博士生导师。2004年毕业于中国科学技术大学物理系，获理学学士学位；2010年获得中国科学技术大学凝聚态物理博士学位，导师王冠中教授；2010年至2012年于清华大学化学系做博士后研究，合作导师李亚栋院士；2012年至2014年于新加坡南洋理工大学从事博士后研究，合作导师张华教授。截止目前，已在Nat. Synth.、JACS、Angew.、Nat. Commun.、AM、PNAS等学术期刊发表论文100余篇，他引12000余次。入选中国化学会2016-2018“青年人才托举工程”，2018年中科院青促会成员，2021年仲英青年学者，2022年中科院青促会优秀会员，2022年安徽省杰青，2022年教育部青年长江学者。
周亚男，宁波大学材料科学与化学工程学院副教授、硕士生导师。2020年四川大学博士毕业，同年进入中国科学技术大学从事博士后研究，2023年引进至宁波大学。主要从事能源催化转化反应体系吸附、电子结构及催化反应过程的理论计算基础研究工作。主持承担包括国家自然科学基金项目、中国博士后科学基金项目等4项；在Angew.、ACS Catal、J. Phys. Chem. Lett.、Nano Res.等国际重要期刊合作发表论文多篇。
葛婧捷，2018年博士毕业于中国科学技术大学(导师: 李亚栋院士及洪勋副教授)，随后分别在南洋理工大学张华教授及徐梽川教授课题组从事博士后研究，目前为香港科技大学研究助理教授(合作导师: 邵敏华教授)。课题组研究重点是1.纳米催化剂的可控合成及其在氢能（生产、储存及转化）领域及可持续化学品增值催化转化领域的应用；2.纳米酶的高效制备及其在ROS相关疾病领域及电化学酶传感器领域的应用。迄今为止在Nat. Commun.、JACS、Angew.、AM等期刊上共发表SCI论文20余篇，其中第一作者(含共一)或通讯作者10篇。长期担任AM、JACS、Small、Nano Res.、J. Electrochem. Soc.、Carbon Energy等学术期刊独立审稿人。担任《Membranes》客座编辑及《Carbon Energy》青年编委。