977.1 W kg⁻¹!西北工业大学马越,AM:亲锂界面设计助力贫锂金属电池

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金属电池因其极高的理论比容量(3860 mAh/g)和最低的还原电位(-3.04 V vs. 标准氢电极),被认为是理想的下一代电池技术。然而,其实际应用受到锂枝晶生长、锂的不可逆损失以及锂源过度消耗等问题的限制,这些问题导致电池安全性降低、循环寿命缩短和能量密度不足。

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在此,西北工业大学马越团队提出了一种针对贫锂金属电池(LLMB)模型的锂亲和梯度、层叠界面设计。具体而言,作者通过简便的湿化学方法,将具有可调节锂亲和特性的高熵金属磷化物(HEMP)颗粒分散于还原氧化石墨烯(RGO)中。

此外,通过层转移印刷技术,将与熔融锂以可调节比例混合的聚偏二氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)聚合物形成锂补充顶层(MTL@PH)。这种集成层(HEMP@RGO-MTL@PH)不仅能够实现锂在铜基底上的无枝晶沉积,面容量高达10 mAh cm⁻²,还能在83%放电深度(DOD)下保持对称电池在5 mA cm⁻²的稳定循环。

当将改性铜箔与高镍三元正极(LiNi₀.₈Mn₀.₁Co₀.₁O₂,NCM811,双面涂覆,16.9 mg cm⁻²,N/P比为0.21)配对组装成200 mAh软包电池时,该电池实现了414.7 Wh kg⁻¹的比能量、977.1 W kg⁻¹的功率输出,以及高度可逆的相演变过程,且可通过原位监测进行验证。

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图1. HEMP@RGO-MTL@PH-Cu的制备及结构表征

总之,该工作通过将设计有预定锂亲和成分的高熵金属磷化物(HEMP)颗粒嵌入还原氧化石墨烯(RGO)基体中,形成底层,有效降低了锂成核势垒并缓解了机械应力。

此外,聚偏二氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)聚合物与熔融锂混合,作为顶层补充锂源。这种HEMP@RGO-MTL@PH-Cu设计将锂枝晶引发短路的风险降至最低,并使对称电池能够在83%放电深度(DOD)下以5 mA cm⁻²的电流密度可逆运行。

将HEMP@RGO-MTL@PH-Cu与高镍三元正极(LiNi₀.₈Mn₀.₁Co₀.₁O₂,NCM811)配对组装成200 mAh软包电池在100次循环后保持了90.9%的容量保持率,同时实现了414.7 Wh kg⁻¹的比能量和775.6 Wh L⁻¹的体积能量密度,以及高达977.1 W kg⁻¹的功率输出。因此,该工作标志着在设计具有最大化锂利用率的LLMB配置方面迈出了有意义的一步,推动了高比能/高比功率储能解决方案的实际应用。

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图2. 电池性能

Lithiophilic-Gradient, Li+ Supplementary Interphase Design for Lean Lithium Metal Batteries, Advanced Materials 2025 DOI: 10.1002/adma.202420255

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马越,西北工业大学材料学院,长聘教授。入选陕西省杰青、省百人计划、陕西省科技新星等。主持了多项国家自然科学基金、陕西省重点项目、国际合作交流项目,以第一/通讯作者在Advanced Materials、EES、Advanced Functional Materials、ACS Nano、Energy Storage Materials、Nano Energy等刊物发表论文100余篇。研究方向主要包含化学电源关键材料的可控制备及界面改性方法,原位/在线相变表征技术,以及表界面反应的演化机制分析等。

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