高倍率锂金属电池的研发亟需构建具有界面相容性、锂离子快速脱嵌特性及枝晶抑制功能的独特负极界面结构。
华南师范大学兰亚乾、陈宜法等通过非线性草酰二酰肼单元与刚性Cu3单元的组装,开发了一种基于共价有机框架材料(ODH-Cu3-COF)螺旋纳米纤维的交织多孔包覆层。该结构中交织螺旋纳米纤维网络通过有序排列的极性基团(C=N、-CO-NH-及吡唑基团)可作为锂离子沉积成核位点,有效促进高倍率条件下锂离子的快速脱嵌并抑制枝晶生长。研究生庄惠芬为第一作者。
得益于界面优化设计,ODH-Cu3-COF修饰的锂金属负极在对称电池中展现出优异的循环性能(5 mA cm-2下循环120次后库仑效率达97.5%)及超长循环寿命(2 mA cm-2和2 mAh cm-2条件下稳定运行1000小时)。基于该负极组装的ODH-Cu3-COF@Li||LFP全电池在商用碳酸酯电解液中表现出卓越的高倍率循环稳定性(5 C倍率下循环900次)。理论计算表明,亲锂性ODH-Cu3-COF材料具有高锂亲和力,可通过降低锂成核能垒、加速界面去溶剂化过程,从而显著提升高倍率锂金属电池的循环寿命。

图1 交织纳米纤维涂层的优点示意图

图2 材料结构和表征

图3 Li||Cu半电池和Li||Li对称电池的电化学性能
Interweaved Nanofiber Anode Coating Based on Covalent Organic Frameworks for High-Performance Lithium-Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2025. DOI: 10.1002/anie.202505626

兰亚乾,华南师范大学二级教授、博士生导师,教育部工程研究中心主任,英国皇家化学学会会士。研究方向主要以团簇化学和配位化学为研究导向,设计合成结构新颖且稳定的晶态材料用于光、电、化学能等相关清洁能源领域的转化与应用;研究内容涉及多酸、金属有机团簇、金属有机框架(MOFs)以及共价有机骨架材料(COFs)的合成与应用。目前,已在光解水、CO2还原、质子导电及固态电解质材料等方面取得一系列重要进展。
曾获第四批国家“万人计划”科技创新领军人才、科技部中青年科技创新领军人才、教育部青年长江学者奖励计划、国家优秀青年科学基金、江苏省“双创团队”领军人才、江苏省杰出青年基金等人才称号。近五年来以通讯作者在Nat. Commun. (3)、J. Am. Chem. Soc. (5)、Angew. Chem. Int. Ed. (8)、Adv. Mater. (1)、Matter (2)、Chem (1)、Natl. Sci. Rev. (2)等期刊上发表通讯作者论文120余篇。论文被他引13000多次, ESI高引论文21篇,个人H-index 60。