固态电池,再登Nature Materials!

研究背景

去合金化是指选择性地去除合金中的一个或多个成分,广泛应用于制造具有可控纳米孔隙度和成分的金属材料。这一过程不仅是制造多孔金属的有效途径,也在下一代电池电极的工作原理中起着至关重要的作用。

与传统材料相比,去合金化金属具有较高的孔隙度和可调的结构特性,在电池和其他高技术应用中展现出独特的优势。然而,去合金化过程中的机械应力影响仍未得到充分研究,尤其是在固态电池等应用中,如何有效控制合金化/去合金化过程中的结构演化和电化学性能,依然是一个亟待解决的挑战。

成果简介

鉴于此,佐治亚理工学院Congcheng Wang(香港科技大学校友),Matthew T. McDowell教授等人携手在Nature Materials期刊上发表了题为“The influence of pressure on lithium dealloying in solid-state and liquid electrolyte batteries”的最新论文。

该团队通过施加不同的堆积压力,研究了压力对材料形态演化及电化学可逆性的影响,发现堆积压力对孔隙度的形成和密度具有显著影响。研究表明,在去合金化过程中,至少需要施加相当于材料屈服强度20%的压力,才能实现大约80%的相对密度,这一发现为进一步优化合金负极材料在固态电池中的表现提供了重要理论依据。利用这一原理,研究人员设计了具有致密化界面层的铝和硅负极材料,这种设计可以在低堆积压力下(如2 MPa)实现稳定的电化学循环,从而提升固态电池的整体性能。

通过这些创新,研究团队成功解决了堆积压力对合金材料去合金化过程的影响,显著提高了锂合金负极的可逆容量和稳定性。这一成果为高能量固态电池的设计提供了重要的理论支持和技术路径,也为今后合金电极材料的开发提供了新的思路。

固态电池,再登Nature Materials!
研究亮点

(1)实验首次研究了堆积压力对锂合金材料(Li–Al、Li–Sn、Li–In和Li–Si)合金化/去合金化过程的影响,揭示了施加的堆积压力对金属孔隙度形成和结构演化的普遍影响。

(2)实验通过分析固态电解质和液态电解质中合金化/去合金化过程中孔隙度的形成,发现堆积压力是决定孔隙度形成程度的关键因素,至少需要达到屈服强度的20%的压力才能实现约80%的相对密度。

(3)实验进一步探讨了堆积压力对固态电池中合金电极循环性能的影响。研究表明,堆积压力与金属屈服强度之间存在依赖关系,只有达到一定的堆积压力阈值,才能实现锂存储容量的可逆性和高效循环。

(4)基于以上发现,实验设计了具有致密化界面层的铝和硅负极,并在低堆积压力(2 MPa)下成功实现了稳定的电化学循环。这一设计为开发具有实际操作条件的高能量固态电池提供了重要的理论和实践指导。

图文解读
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图1:具有液体电解质的金属电池与和固态电池solid-state batteries,SSE,压力对电化学合金化的影响。

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图2:具有液体电解质的金属电池与和固态电池solid-state batteries,SSE,压力对脱合金化的影响。

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图3: 堆叠压力对金属电化学脱合金反应的量化影响。

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图4: 具有液体电解质的Si和固态电池SSE,压力对电化学合金化和脱合金化过程的影响。

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图5:在固态电池SSB中,堆压力对合金阳极循环性能的影响。

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图6:具有合金阳极的固态电池SSB,降低堆压力的工程界面。

结论展望

堆积压力对合金负极材料(如铝、硅)在合金化/去合金化过程中的形态演化起着决定性作用,影响孔隙度的形成及材料密度。研究表明,堆积压力与屈服强度之间存在密切关系,适当的压力可以有效调控材料的孔隙度和结构,进而优化电池的电化学性能。此外,通过在较低堆积压力(2–5 MPa)下设计和优化合金负极的界面,本文展示了在保持高面积容量的同时,改善了电池的循环稳定性。

特别是低压条件下,铟涂层的使用有效提升了界面接触,避免了因孔隙形成导致的接触丧失。这一发现突破了传统高压要求的局限,为固态电池的实际应用提供了更加可行的操作条件。总之,本文的研究不仅深化了对堆积压力对合金负极材料影响的理解,也为未来设计具有高容量和长寿命的固态电池提供了理论依据和实践指导。

文献信息

Wang, C., Liu, Y., Jeong, W.J. et al. The influence of pressure on lithium dealloying in solid-state and liquid electrolyte batteries. Nat. Mater. (2025). 

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