水系锌离子电池（AZIBs）因其环境友好性和高安全性而受到广泛关注和发展。然而，副反应的发生，如腐蚀/钝化和不可控的枝晶生长，严重限制了锌负极的循环稳定性和利用率，阻碍了商业化的进展。
在此，中国科学院大连化学物理研究所陈忠伟，华南师范大学王新、罗丹等人通过极性阴离子桥接激活辅助溶剂，构建类似胶囊的溶剂化纳米簇。在极性阴离子的存在下，不能独立溶解锌盐的辅助溶剂被激活，通过典型的氢键相互作用形成“辅助溶剂-阴离子-H2O”桥接结构。
结果显示，该种结构使得辅助溶剂能够附着在水合溶剂化结构的外表面，创建一个由辅助溶剂层、阴离子连接层和溶剂核组成的嵌套核壳构型，将Zn(H2O)6封装在纳米域内。
基于此，改性后的电解质能够使对称电池在超高电流密度50 mA cm⁻²下实现长达3500小时的循环寿命，并且在超高放电深度（DOD）88.09%下超过1600小时，超越了大多数已报道的研究。此外，Zn//VOH电池展示了超过1400个循环的良好循环稳定性，且在低N/P比1.54下，Ah级软包电池能够实现高达57.14 Wh/kg的能量密度。
图1. Zn@Zn(OTF)2和Zn@NCEs沉积/剥离过程
总之，该工作提出了通过极性阴离子激活辅助溶剂，并使用阴离子作为桥接中心，成功构建了“辅助溶剂-阴离子-水”桥接结构。进一步地，通过水的自发溶剂化协调，这种桥接结构自组装成类似胶囊的溶剂化纳米簇。
结果显示，使用六氟异丙醇（HFIP）作为辅助溶剂和三氟甲磺酸锌（Zn(OTF)2）作为盐，一系列电解液的图谱表征证明了这种策略的可行性。此外，EXAFS和XANES确认了纳米胶囊电解液（NCEs）中桥接结构对内部溶剂化结构的优化，从而促进了界面的去溶剂化行为。基于此，Zn(H2O)6被封装在具有HFIP保护层的纳米胶囊内，显著提高了电解质的热力学和界面电化学稳定性。因此，该项工作为开发具有高负极利用率和改善界面稳定性的水系锌离子电池提供了新的见解和策略。
Design Bridging Solvation Structure by Recessive Solvents for High Energy Density Aqueous Zinc-Ion Batteries with 88% Depth of Discharge Zinc Rechargeability， Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee04847d
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