原位聚合固态聚合物电解质（SPEs）因其良好的加工性能和与电极的优异界面接触而受到广泛关注。
然而，对锂金属和高电压电极的稳定性不足限制了其在高能量密度固态锂电池中的应用。
基于此，2025年3月14日，清华大学贺艳兵团队在国际期刊Energy & Environmental Science发表题为《Mg2+ Initiated in-situ Polymerization of Dioxolane Enabling Stable Interfaces in Solid-State Lithium Metal Batteries》的研究论文。
在此，研究人员通过含Mg2+的蒙脱土填料引发的原位聚合，制备了一种与锂金属负极和高电压正极均具有高界面稳定性的聚（1,3-二恶烷）复合SPE。Mg2+与锂盐阴离子的强配位作用不仅提高了聚合物链的抗氧化稳定性，还优化了锂离子配位结构，并在负极和正极上构建了坚固的含MgF2的界面相。
因此，复合SPE表现出改善的均匀聚合物链分布、0.60的高锂离子迁移数和5.3 V的宽电化学窗口。Li/Li对称电池在6000小时内表现出优异的循环稳定性，Li/LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2电池在超过500次循环中表现出优异的倍率性能和循环稳定性。
这项工作为SPEs在高能量密度固态电池中的应用提供了有前景的途径。
Mg2+ Initiated in-situ Polymerization of Dioxolane Enabling Stable Interfaces in Solid-State Lithium Metal Batteries, Energy & Environmental Science, 2025. https://doi.org/10.1039/D4EE05606J.
