开发兼具高电压和高离子电导率的固态聚合物电解质对于实用型固态电池至关重要。聚偏二氟乙烯(PVDF)基固态电解质因其优异性能而备受关注,尤其适用于固态锂金属电池(LMBs)。
然而,在电解质制备过程中,PVDF基电解质的相分离现象会导致中尺度异质性,进而在电解质中形成较大的PVDF球晶。研究表明,这种中尺度异质性会导致锂离子(Li⁺)在过大的PVDF球晶表面聚集。由于这些大球晶的界面-体积比低,极大地阻碍了锂离子在电解质中的长程高效传导。
基于此,2025年3月18日,清华大学深圳国际研究生院康飞宇、贺艳兵、史沛然等人在国际知名期刊Energy & Environmental Science发表题为《Mesoscale polymer regulation for fast-charging solid-state lithium metal batteries》的研究论文。
为解决这一问题,作者提出了一种有效策略,即通过在PVDF基电解质中引入聚乙烯醇(PVA)包覆的介电材料钛酸锶(SrTiO₃,简称STO)纳米颗粒(PVA@STO)作为成核剂,调控PVDF球晶的几何结构。
PVA包覆层与PVDF之间具有优异的界面相容性,能够促进PVA@STO纳米填料在电解质中的均匀分散,并调控成核过程,形成大量更细小的PVDF球晶,这些球晶具有更多的界面,从而为锂离子提供了丰富的传输通道。
此外,均匀分散的PVA@STO纳米填料能够有效解离锂盐,生成更多可移动的锂离子。在PVDF–PVA@STO电解质中,其离子电导率高达8.6×10⁻⁴ S cm⁻¹。
使用该电解质组装的锂金属电池(Li|PVDF–PVA@STO|NCM811)展现出卓越的高倍率循环性能,在5C和10C的高倍率下循环2000次后,分别保持了80.8%和70.5%的容量。
本研究清晰地证明了通过调控聚合物的中尺度结构,能够显著提升固态锂金属电池的性能,为高性能快充固态锂金属电池的发展提供了重要的理论依据和实践指导。
Mesoscale polymer regulation for fast-charging solid-state lithium metal batteries, Energy & Environmental Science(2025).https://doi.org/10.1039/D5EE00203F