山西大学杨恒权,Nature子刊:尺寸效应诱导的可控Cu⁰-Cu⁺位点用于安培级硝酸盐电还原与生物质升级耦合!

协同的Cu⁰-Cu⁺位点被认为是硝酸盐电化学还原反应(NO₃⁻RR)过程中合成氨的活性物种。然而,Cu⁰和Cu⁺的反应机制及其各自的作用仍然不明确。一个主要障碍是,有效调控Cu⁰-Cu⁺位点的界面结构非常具有挑战性。

基于此,2025年3月10日,山西大学杨恒权等人在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Size-effect induced controllable Cu0-Cu+ sites for ampere-level nitrate electroreduction coupled with biomass upgrading》的研究论文。

在本文中,作者通过调节Cu₂O纳米立方体电催化剂的尺寸效应,实现了Cu⁰-Cu⁺界面结构的可控构建,并将其应用于NO₃⁻RR性能的提升。我们通过原位电化学拉曼光谱和X射线吸收近边结构(XANES)表征,将宏观颗粒尺寸与微观局域配位结构特性相关联,阐明了Cu⁰-Cu⁺结构的形成机制,并揭示了Cu⁰-Cu⁺位点在NO₃⁻RR中的协同效应。

基于Cu⁰-Cu⁺界面电催化剂的合理设计,作者开发了一种高效的双电极电解系统,通过耦合阴极的NO₃⁻RR过程和阳极的5-羟甲基糠醛(HMF)电化学氧化反应(HMFOR),同时实现了氨和2,5-呋喃二甲酸(FDCA)的高效生产。在100 cm²的阴离子交换膜电解槽中,该系统在工业相关电流密度(2 A cm⁻²)下运行,同时保持了高法拉第效率(氨的法拉第效率为75.6%,FDCA的法拉第效率为71.2%)、高产率(氨的产率为5.20 mmol h⁻¹ cm⁻²,FDCA的产率为0.47 mmol h⁻¹ cm⁻²)和长期运行稳定性(20小时),显示出良好的实际应用前景。

Lu, Y., Yue, F., Liu, T. et al. Size-effect induced controllable Cu0-Cu+ sites for ampere-level nitrate electroreduction coupled with biomass upgrading. Nat Commun 16, 2392 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-57097-x

山西大学杨恒权,Nature子刊:尺寸效应诱导的可控Cu⁰-Cu⁺位点用于安培级硝酸盐电还原与生物质升级耦合!

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