电化学重整为将硝酸盐(NO3-)和聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)转化为高附加值化学品,如氨(NH3)和甲酸(HCOOH)提供了一种可持续的途径。
然而,由于还原过程的复杂性导致选择性较低,从而限制了其广泛应用。
基于此,2025年3月19日,安徽师范大学钦青等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Efficient Electrochemical-Enzymatic Conversion of PET to Formate Coupled with Nitrate Reduction over Ru-Doped Co3O4 Catalysts》的研究论文。
在本研究中,氧化钴(Co3O4)中分散的原子级钌(Ru)位点与钴(Co)中心协同作用,促进了羟基自由基(OH*)和乙二醇(EG)的吸附与活化,从而实现了99%的甲酸选择性和11.2 mmol h-1 cm-2的产率,超过了纯氧化钴(Co3O4)的性能(55%和3.8 mmol h-1 cm-2)。
此外,当用作双功能阴极催化剂时,Ru-Co3O4在-0.3 V下实现了98.5%的法拉第效率(FE)用于氨生产(3.54 mmol h-1 cm-2)。
作者还开发了一种由商用硅光伏电池供电的原型设备,能够通过酶催化PET和NO3-的转化实现现场太阳能驱动的甲酸和氨生产。
本研究为废物高值化利用和绿色化学品生产提供了切实可行的方法,为可持续能源应用开辟了道路。
Efficient Electrochemical-Enzymatic Conversion of PET to Formate Coupled with Nitrate Reduction over Ru-Doped Co3O4 Catalysts,Angew. Chem. Int. Ed.,2025. https://doi.org/10.1002/anie.202421240
