Fe-N4单原子催化剂（SACs）的微环境调控对过氧一硫酸盐（PMS）的活化起着关键作用。尽管传统的主配位中掺杂杂原子能够增强活性，但它破坏了Fe-N4的对称性，并降低了其稳定性。
基于此，2025年3月11日，华中师范大学徐晖、湖北大学张干兵、上海交通大学张礼知在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Robust Fe-N4-C6O2 single atom sites for efficient PMS activation and enhanced FeIV = O reactivity》的研究论文。
在本文中，作者提出在二级配位壳层中进行氧掺杂，构建了Fe-N4-C6O2单原子催化剂。该方法在保留原始配位对称性的同时，增强了局域电场，从而在活性和稳定性之间取得了平衡。
在PMS活化过程中，该方法通过降低Fe中心的电子密度来增强Fe-N键，从而抑制了Fe-N键结构的变形（键长振幅从0.875-3.175 Å减小到0.925-2.975 Å），实现了超过240 h的延长催化寿命。
同时，减弱的配位场降低了Fe=O σ*轨道的能量，促进了高价铁氧物种对双酚A的亲电σ攻击，使其降解速率提高了41.6倍。
这项工作证明了二级配位工程是一种解决单原子催化剂设计中的活性-稳定性平衡问题的可行策略，为开发环境催化剂提供了广阔的前景。
Chen, T., Zhang, G., Sun, H. et al. Robust Fe-N4-C6O2 single atom sites for efficient PMS activation and enhanced FeIV=O reactivity. Nat. Commun., (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-57643-7.
