通过电化学二氧化碳还原反应(CO₂RR)高效生产C₂⁺醇类化合物备受关注。
然而,由于存在竞争性的C₂⁺路径会生成乙烯(C₂H₄),导致CO₂RR生成C₂⁺醇类的选择性和电流密度较低。
基于此,2025年3月13日,中国科学院化学研究所朱庆宫、韩布兴等人在国际知名期刊Nature Synthesis发表题为《Electrocatalytic CO2 hydrogenation to C2+ alcohols catalysed by Pr–Cu oxide heterointerfaces》的研究论文。
在此,作者报道了一种逐步沉淀和逐步煅烧的策略,用于创建Pr–Cu氧化物异质界面(Pr₆O₁₁–Cu-SS),从而实现高效的CO₂RR生成C₂⁺醇类。
Pr₆O₁₁–Cu-SS在CO₂RR生成C₂⁺醇类方面表现出高生产力和法拉第效率(FE)。
在-1.08 V的条件下,C₂⁺醇类的电流密度和FE分别达到700 mA cm⁻²和71.3%,其中乙醇和正丙醇的FE分别达到58.6%和12.7%。
在此条件下,C₂⁺醇类与C₂H₄的比例高达12:1。
实验和理论研究表明,催化剂的性能源于Pr₆O₁₁–Cu-SS中存在的Pr⁴⁺/Pr³⁺结构,该结构能够通过独特的Pr–O–Cu连接有效地稳定Cu^δ⁺/Cu⁰,并形成稳定的氧化物异质界面。
在这些异质界面上,*CO的结合强度和结合类型被改变,形成了混合吸附构型,从而诱导非对称碳-碳偶联和选择性脱氧加氢,促进C₂⁺醇类的生成。
Liu, J., Li, P., Jia, S. et al. Electrocatalytic CO2 hydrogenation to C2+ alcohols catalysed by Pr–Cu oxide heterointerfaces. Nat. Synth (2025). https://doi.org/10.1038/s44160-025-00752-4
