在此，阿贡国家实验室Khalil Amine院士、Chi-Cheung Su，美国德州农工大学Jorge Seminario、 Perla Balbuena等人察了三种具有不同溶剂化能力的共溶剂对离子液体电解质（1-甲基-1-丙基吡咯烷双(氟磺酰)亚胺，Py13FSI）性能的影响。其中，1,1,1-三氟-2-(2-(2,2,2-三氟乙氧基)乙氧基)乙烷（FDG）显著提升了Py13FSI基电解质的循环寿命，其性能优于1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）和二甘醇二甲醚（DG）。
电化学和表面分析表明，这种改进归因于形成了有利的正极界面相，促进了高效的Li⁺传输并降低了过电位。通过光谱技术（FTIR、拉曼和NMR光谱）和分子动力学模拟，作者发现不同溶剂化能力的共溶剂会影响Py13FSI基电解质中的溶剂化结构。FDG适中的溶剂化能力和对锂的稳定性是其高效性的关键。相比之下，强溶剂化溶剂DG会破坏Py13FSI-DG电解质在锂金属负极上的稳定性，而非溶剂化溶剂TTE则无法增强锂传输或形成稳定的正极界面相。
图1. 机制探究
总之，该工作发现，FDG作为离子液体基电解质的共溶剂，能够显著延长Py13FSI电解质的循环寿命。电化学和表面分析证实，这种改进源于形成了有利的正极界面相，从而实现了高效的Li⁺传输并降低了过电位。通过FTIR、拉曼和NMR等光谱技术以及分子动力学模拟，作者揭示了不同溶剂化能力的共溶剂对Py13FSI基电解质溶剂化结构的影响。FDG适中的溶剂化能力和对锂的稳定性是其成功的关键因素。
相比之下，强溶剂化溶剂DG会显著改变离子液体电解质的溶剂化壳层，导致Py13FSI-DG电解质在锂金属负极上不稳定；而非溶剂化溶剂TTE则无法增强Py13FSI-TTE电解质中的锂传输，也无法在正极表面形成稳定的界面相。因此，FDG凭借其平衡的溶剂化性能提供了最佳解决方案。
与TTE和DG的对比表明，中等范围的溶剂化壳层对于促进稳定的电解质-正极界面相的形成至关重要，这可能是通过FSI分解实现的。因此，该工作将为未来开发长效离子液体基电解质提供指导。
图2. 电池性能
Balancing Solvation: Stabilizing Lithium Metal Batteries via Optimized Cosolvents in Ionic-liquid Electrolytes, Energy & Environmental Science 2025 DOI: 10.1039/d5ee01515d
Chi-Cheung Su 阿贡国家实验室（ANL），担任多项美国能源部资助及企业资助的储能研究项目的首席研究员（PI）或联合首席研究员（Co-PI）。其在有机化合物合成与表征领域拥有逾14年研究经验，并在电解质与电极研究方面积累超过7年专业经验，涵盖新型盐类、溶剂、添加剂的开发及电解质-电极界面化学的基础机理研究。
Khalil Amine美国阿贡国家实验室杰出研究员，全球能源奖获得者（2019），专注于混合动力汽车、插电式电动汽车、电动汽车、卫星、军事和医疗领域先进材料和电池系统的研究与开发。