水系质子电池（APBs）因其在大规模电网储能中的可持续性和优异的倍率性能而备受关注，然而现有的负极材料选择有限，如何有效平衡容量与循环性能仍是一项巨大挑战。
在此，南开大学陈军、李熠鑫等人提出了一种含有C=O和C=N双活性位点的共价有机框架（TABQ-COF）作为质子电池的高容量长寿命负极。通过实验和密度泛函理论DFT计算阐明了双活性位点的质子存储能力以及每个重复单元多达9个质子的氧化还原机制。不溶性TABQ-COF电极展现了极高的比容量（401 mAh g⁻¹）、出色的循环稳定性（循环7500次后容量保持率为100%）以及优异的倍率性能（在50 A g⁻¹下容量为90 mAh g⁻¹）。
与MnO₂正极匹配，构建的TABQ-COF//MnO₂电池在5 A g⁻¹电流密度下实现247 mAh g⁻¹的可逆容量，并在10000次循环后保持100%的容量稳定性。此外，TABQ-COF//MnO₂电池在-40°C条件下仍能良好运行，表现出高容量和优异的循环稳定性，表明其在极端温度下的能量存储潜力。
总之，该工作开发了一种具有多个活性位点的TABQ-COF负极，用于高效电化学质子存储。研究显示，所构建的TABQ-COF电极在0.2 A g⁻¹电流密度下表现出高达401 mAh g⁻¹的比容量、优异的循环稳定性（循环7500次后容量保持率为100%）以及出色的倍率性能（在50 A g⁻¹下容量为90 mAh g⁻¹）。
通过综合实验和DFT计算，揭示了TABQ-COF中每个重复单元最多可实现9个质子的氧化还原机制。构建的TABQ-COF//MnO₂全电池在5 A g⁻¹电流密度下可实现247 mAh g⁻¹的可逆容量，并在10000次循环后保持100%的容量稳定性，展现了迄今为止报道的水系质子电池中最佳循环稳定性。全电池的最大能量密度为218 Wh kg⁻¹，最大功率密度为23 kW kg⁻¹。
此外，该电池在-40°C的超低温环境下仍能稳定运行，拓宽了水系质子电池的应用领域。因此，该工作为多氧化还原位点电极的设计提供了新的思路，并拓宽了高性能、环保型水系电池的选择范围。
图2. TABQ-COF//MnO₂电池的电化学性能
Dual Active Site Covalent Organic Framework Anode Enables Stable Aqueous Proton Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.202424025
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