西南交通大学AFM:设计给体-受体型二维共价有机框架作为高效的可见光驱动水分解光催化剂

得益于大量可及的催化位点和多孔结构增强的质量传输,二维共价有机框架(COFs)在光催化全水分解(OWS)方面展现出巨大潜力。

然而,许多已知COFs在这一应用中的表现仍不尽如人意,这主要是由于对精确带隙对齐的严格要求、析氢反应(HER)和析氧反应(OER)中过电位的限制,以及两个半反应之间的相互干扰。

基于此,2025年3月23日,西南交通大学王红艳、陈元正、吉林大学白福全等人在国际知名期刊Advanced Functional Materials发表题为《Design of Donor-Acceptor Type 2D Covalent Organic Frameworks as Efficient Photocatalysts for Visible-Light-Driven Water Splitting》的研究论文。

在此,通过将给体-受体(D-A)对整合到以光敏剂羰基桥联三苯胺(CTPA)为基本构建单元的框架中,作者提出了一系列少层D-A型二维共价CTPA基框架(CCFs),其合成可能性通过乌尔曼(Ullman)C-C偶联机制得到了验证。

这些二维CCFs展现出显著的分子间电荷转移,如预期般促进了光催化OWS中有效的载流子分离。

这些二维CCFs中的D/A单元组合调节了它们的电子结构,带隙范围从2.31到3.15 eV,且带边排列适合光催化OWS。

至关重要的是,它们的表面同时且分别呈现了HER和OER活性位点,且无过电位,使其能够在可见光下自发进行OWS。

其中,二维CTPA-TPA COF展现出最佳的光催化性能,其理想的太阳能到氢能(STH)效率高达18.6%。

Design of Donor-Acceptor Type 2D Covalent Organic Frameworks as Efficient Photocatalysts for Visible-Light-Driven Water Splitting,Adv. Funct. Mater.,2025. https://doi.org/10.1002/adfm.202505453

西南交通大学AFM:设计给体-受体型二维共价有机框架作为高效的可见光驱动水分解光催化剂

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