溶剂化化学对于凝胶聚合物电解质(GPEs)至关重要,因为它对离子导电性和固体电解质界面(SEI)特性有重大影响。
然而,合理调节溶剂化化学以平衡快速的Li⁺传输和稳定的SEI特性尚未得到充分阐明。
基于此,2024年3月11日,武汉理工大学木士春等人在国际期刊Energy & Environmental Science发表题为《Moderate Li⁺-Solvent Binding for Gel Polymer Electrolytes with Stable Cycling toward Lithium Metal Batteries》的研究论文。
在此,研究人员设计并合成了三种具有高、中、低Li⁺-溶剂结合力的GPEs,通过氟化溶剂实现。含有适度Li⁺-溶剂结合力的GPE(MB-GPE),通过加入氟化乙烯碳酸酯(FEC)和三氟乙基碳酸甲酯(FEMC),在弱溶剂化调节和锂离子传输性能之间达到了最佳平衡。
模拟和表征结果表明,适度的Li⁺-溶剂结合促进了以阴离子为主的溶剂化结构的形成,同时保持了足够的锂盐解离。因此,MB-GPE展现出高达1.95 × 10⁻³ S cm⁻¹的离子导电性,并在锂金属负极上形成了富含LiF的稳固SEI,使得锂金属负极在0.5 mA cm⁻²的电流密度下可稳定循环超过3200小时,在0.5 C倍率下经过400次循环后,Li||NCM811电池仍可保留81.0%的容量。相比之下,具有过高和过低Li⁺-溶剂结合力的GPEs分别因不稳定的SEI和较低的离子导电性而受到限制。
该研究为合理设计凝胶聚合物电解质提出了一种建设性方法,具有用于储能应用的广阔前景。
Moderate Li⁺-Solvent Binding for Gel Polymer Electrolytes with Stable Cycling toward Lithium Metal Batteries, Energy & Environmental Science, 2025. https://doi.org/10.1039/D4EE05866F
