普鲁士蓝类似物（PBAs）因其在分子水平上的化学灵活性和环境友好性，被认为是水系铵离子电池（AAIBs）中很有前景的替代正极材料。然而，低比容量、不可逆的相变以及结构转变是其实际应用面临的巨大挑战。
基于此，2025年3月24日，广州大学牛利、孙中辉、东北师范大学吴兴隆等人在国际知名期刊Advanced Energy Materials发表题为《Ultralong-Life Aqueous Ammonium-Ion Batteries Enabled by Unlocking Inert-Site of Medium-Entropy Prussian Blue Analogs》的研究论文。
在此，作者提出了一种熵调控策略，通过在PBAs的4b位点引入Cu、Ni、Co、Mn和Fe（CNCMF-PBAs），来同时提升比容量和结构稳定性。
随机分散的金属元素的协同效应创造了丰富的氧化还原中心，并增强了结构的耐久性。
这抑制了过渡金属元素的溶解，并促进了立方相和四方相结构之间高度可逆的相变，且晶格应变极小（仅为0.8%），从而实现了NH₄⁺的（脱）嵌入。
此外，有趣的是，这种逐渐增长的正极容量源于在低电压区域通过熵诱导激活Cu²⁺/Cu⁺、Mn³⁺/Mn²⁺和Ni³⁺/Ni²⁺对。因此，CNCMF-PBAs正极实现了101.2 mAh g⁻¹的高可逆比容量，并且在20 C下经过45000次循环（持续超过180天）后没有衰减。
这项研究为具有优异NH₄⁺存储能力和快速多电子转移动力学的PBAs正极材料提供了重大进展。
Ultralong-Life Aqueous Ammonium-Ion Batteries Enabled by Unlocking Inert-Site of Medium-Entropy Prussian Blue Analogs, Adv. Energy Mater., 2025.https://doi.org/10.1002/aenm.202500589
