通过可再生电力将一氧化碳(CO)电合成乙酸是一种获得有价值碳基产物的有前景的途径,但由于竞争性的析氢反应,其选择性不尽如人意。
基于此,2025年3月21日,安徽大学李士阔、中国科学技术大学高敏锐等人在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Atomically dispersed cerium on copper tailors interfacial water structure for efficient CO-to-acetate electroreduction》的研究论文。
作者在此报道了一种铈单原子(Ce-SAs)修饰的晶态-非晶态双相铜(Cu)催化剂。
在该催化剂中,铈单原子降低了双相铜的电子密度,从而减少了界面处钾离子水合物(K·H₂O)的比例,进而降低了催化剂表面的H*覆盖度。
同时,双相铜向铈单原子的电子转移产生了Cu⁺物种,这些物种促进了活性顶位吸附的*CO(COatop)的形成,并提高了COatop-COatop偶联动力学。
这些因素共同导致了酮烯中间体(*CH₂-C=O)形成的优先路径,该中间体随后与通过脉冲电解富集的氢氧根离子(OH⁻)反应生成乙酸。
使用这种催化剂,作者在脉冲电解模式下实现了71.3±2.1%的乙酸法拉第效率和110.6±2.0 mA cm⁻²的时间平均乙酸电流密度。
此外,由这种催化剂组装的液流池反应器可以稳定地生产乙酸至少138小时,选择性大于60%。
Yang, XP., Wu, ZZ., Li, YC. et al. Atomically dispersed cerium on copper tailors interfacial water structure for efficient CO-to-acetate electroreduction. Nat Commun 16, 2811 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-58109-6
