在可再生能源技术中,实现电催化氧还原反应(ORR)中活性和选择性的平衡以生产H₂O₂一直是一个挑战。
基于此,2025年3月25日,中国科学技术大学刘庆华、程位任,西南石油大学陈鑫等人在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《In Situ Identification of Zinc Sites as Potential-Dependent Selectivity Switch over Dual-Atom Catalysts for H2O2 Electrosynthesis》的研究论文。
在此,作者将活性和选择性的要求分别分配给两个独立的单原子位点,精心设计了一种Co-Zn双原子催化剂(DAC),用于H₂O₂电合成。
其中,Co位点为氧还原提供了活性响应,而Zn位点则调节反应向2电子路径的选择性。
通过多维度的原位表征,揭示了Zn位点的电位依赖性切换功能,这使得在不同反应阶段增加H₂O₂的产生变得可控。
因此,实现了从单Co原子催化剂的11.1%到Co-Zn DAC的94.8%的高效H₂O₂选择性切换,其在已报道的H₂O₂生成催化剂中具有显著的2.7 s⁻¹的周转频率。
值得注意的是,在M-Zn DACs(M = Pt、Ru或Ni)中也观察到了类似的效果,这证明了Zn位点的通用切换作用。
通过这种综合的实验和理论研究获得的实时催化位点行为的见解,不仅对ORR,而且对涉及活性-选择性平衡问题的其他能源催化反应都具有价值。
In Situ Identification of Zinc Sites as Potential-Dependent Selectivity Switch over Dual-Atom Catalysts for H2O2 Electrosynthesis,J. Am. Chem. Soc.,2025.https://doi.org/10.1021/jacs.5c01449
