顶刊解读

计算顶刊

【纯计算】AFM：二维晶格中的d0磁性skyrmions

研究背景磁性skyrmions是拓扑保护的手性自旋纹理，其在信息存储和处理方面极具应用前景。目前对磁性skyrmions的研究完全基于d轨道磁性，从而限制了它们在狭窄温度窗口外磁…

计算搬砖工程师
2023年12月7日
0054
计算顶刊

【纯计算】J. Hazard. Mater.：过氧一硫酸盐氧化过程中Fe单原子局部S配位环境的理论研究

研究背景调整单原子催化剂（SACs）的电子结构是提高过氧一硫酸盐（PMS）基氧化工艺（AOPs）催化活性的有效策略。近日，青岛大学杨东江、孙瑾等人在石墨烯上设计了一系列具有S1/…

计算搬砖工程师
2023年12月7日
0055
计算顶刊

【纯计算】JPC Letters: g-C2N单层负载过渡金属单原子电催化还原硝酸盐制氨的理论研究

研究背景电催化还原硝酸盐（NO3RR）合成氨（NH3）可以有效降解硝酸盐，同时产生有价值的产物。近日，中国科学技术大学江俊、张文华等人利用密度泛函理论计算，研究了一系列负载在氮化…

计算搬砖工程师
2023年12月7日
0044
计算顶刊

【纯计算】JACS: 铜金属-有机骨架催化S-亚硝基谷胱甘肽生成NO机制的计算研究

研究背景由于NO的血管舒张和其他有益特性，从S-亚硝基谷胱甘肽 (GSNO) 等内源性来源控制一氧化氮 (NO) 的生成对生物医学植入物具有重要意义。水稳定金属-有机框架（MOF…

计算搬砖工程师
2023年12月7日
0047
计算顶刊

【纯计算】ASS: 用于高效CO电还原为C2产物的Cu/Sc和Cu/Ti亚表面合金

研究背景一氧化碳电还原成C2产品（主要是C2H4和EtOH）为在温和条件下实现碳中和和能量储存和转换提供了一条有效途径。近日，燕山大学孙科举、深圳大学马秀芳等人利用密度泛函理论计…

计算搬砖工程师
2023年12月7日
0039
计算顶刊

【纯计算】PCCP：二氧化碳对第一行过渡金属纳米团簇的电催化还原

研究背景将二氧化碳回收为燃料为控制全球二氧化碳排放提供了理想的解决方案，同时也为廉价和地球丰富的替代能源提供了可持续发展的绿色解决方案。尺寸选择的纳米团簇开辟了一个新的催化领域，…

计算搬砖工程师
2023年12月7日
0066
电池顶刊

山大奚宝娟/宋克鹏AEM：B掺杂诱导的界面化学实现快速、稳定的钠存储

在电极-电解质界面构建稳定的固体电解质界面（SEI）对于优化电池性能至关重要。然而，与界面化学相关的研究特别关注电解质工程，而忽视了调节电极材料。在此，山东大学奚宝娟、宋克鹏等人…

科研小搬砖
2023年12月7日
0032
电池顶刊

汉大AFM：锂合金化金属颗粒实现无锂全固态电池

全固态电池（ASSB）负极中锂合金形成金属的合金化行为会严重影响锂的粘塑性流动和沉积，从而决定电池的性能。在此，汉阳大学Yun Jung Lee团队报告了一种用于无锂全固态电池（…

科研小搬砖
2023年12月7日
0056
电池顶刊

乌尔姆亥姆霍兹研究所AFM：微观结构对钠金属负极丝生长的影响

全固态电池（ASSB）由于其高能量和功率密度以及优异的安全性能而得到重大发展。虽然已经对锂ASSB在无机固体电解质（SE）中的锂枝晶生长进行了广泛的研究，但对钠基ASSB的研究仍旧…

科研小搬砖
2023年12月7日
0024
电池顶刊

乔世璋AM：高可逆性硫负极用于先进水系电池

尽管硫（S）已经被广泛研究作为电池的正极，但它可以通过改变电解质中的电荷载体而作为低电位负极。在此，阿德莱德大学乔世璋团队报道了一种高度可逆的S负极，它通过使用Na+作为电荷载体…

科研小搬砖
2023年12月7日
0037

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犹他州立大学李刚Angew：钴肟基金属自由基催化：合成环丙烯和噁唑的通用策略
2025年3月27日
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金属自由基催化（Metalloradical Catalysis, MRC），主要以金属卟啉配合物为代表，已成为调控自由基反应和拓展其合成应用的有前景的策略。

基于此，2025年3月26日，犹他州立大学李刚等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Cobaloxime-Based Metalloradical Catalysis: A Versatile Strategy for the Synthesis of Cyclopropenes and Oxazoles》的研究论文。

在此，作者通过金属自由基催化（MRC），开发了一种高效的催化方法，用于炔烃的自由基[2+1]环丙烷化和腈的自由基[3+2]噁唑烷环化反应，反应底物为α-芳基重氮乙酸酯。

钴肟（Cobaloxime）在温和条件下，对炔烃的金属自由基[2+1]环丙烷化和自由基[3+2]噁唑烷环加成反应表现出良好的催化效果。

这些反应展示了广泛的底物耐受性，能够实现克级转化以及药物化合物的合成。

该研究结果突显了钴肟催化环加成反应在有机合成中的巨大潜力，并拓展了金属自由基体系在催化领域的应用范围。

Cobaloxime-Based Metalloradical Catalysis: A Versatile Strategy for the Synthesis of Cyclopropenes and Oxazoles,Angew. Chem. Int. Ed.,2025.https://doi.org/10.1002/anie.202500667
中南民族大学Nature子刊：MgO纳米簇在C=N键有机氮化合物还原偶联合成中的意外活性
2025年3月27日
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硝基化合物与醇的还原偶联是一种用于构建有机氮化合物中C=N键的可持续方法，但由于醇中α-Csp³-H键的惰性以及C=N键对加氢的敏感性，这一过程面临挑战。

基于此，2025年3月26日，中南民族大学张泽会、孙杰、中国科学院大连化学物理研究所慕仁涛等人在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C = N bonds》的研究论文。

在此，作者报道了超细碱土金属氧化物MgO纳米簇（尺寸为0.9±0.3 nm）表现出的惊人催化活性，其能够高效活化α-Csp³-H键，促进转移加氢反应，以高至优异的产率（86-99%）合成含有C=N键的高附加值化学品。

对照实验和表征结果表明，MgO中的氧空位（Ov）和局部Mg环境（Mg-O键）在底物吸附和活化过程中起着关键作用，通过底物的负电荷氧原子与MgO纳米簇中Ov位点之间的电子相互作用实现。

理论计算进一步证实，氧空位显著降低了乙醇中α-Csp³-H向硝基苯中硝基转移氢原子的能垒（29.3 kcal/mol对比52.9 kcal/mol），而这一过程是还原偶联反应中具有最高能垒的速率决定步骤。

作者的方法不仅为合成含有C=N键的有机氮化合物提供了一种高效且可持续的途径，还激发了对主族元素催化剂的探索，使其成为过渡金属和贵金属催化剂在有机转化中的替代品。

Yuan, Z., Han, B., Liu, B. et al. Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C = N bonds. Nat Commun 16, 2963 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-58222-6
广东工业大学李成超、叶明晖AM：基于氨基酸类似物的界面吸附层，可实现长寿命水性锌碘电池的双重稳定性
2025年3月27日
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水系锌碘（Zn–I₂）电池因低成本和高安全性，被认为是大规模储能的有前途的候选者。

然而，它们的商业应用受到锌腐蚀和碘电极多碘穿梭的阻碍。

基于此，2025年3月26日，广东工业大学李成超、叶明晖等人在国际知名期刊Advanced Materials发表题为《Interfacial Adsorption Layers Based on Amino Acid Analogues to Enable Dual Stabilization toward Long-Life Aqueous Zinc Iodine Batteries》的研究综述。

在此，通过使用电解质添加剂的策略，构建了基于N,N-二羟乙基甘氨酸（BHEG）的界面吸附层，以稳定锌负极并减轻多碘穿梭。

BHEG中的三级胺（N(CH₂)₃）和羧基（─COO⁻）基团可逆地捕获H⁺，并动态中和OH⁻离子，有效缓冲了锌金属负极的界面pH，抑制了析氢反应。

此外，BHEG吸附层能排斥锌界面处39.3%的H₂O分子，形成“缺水”的内赫尔姆霍兹平面，防止锌腐蚀。重要的是，BHEG中的N(CH₂)₃基团还能抑制碘电极处的多碘穿梭，对I⁻、I₂和I₃⁻的吸附能分别为-0.88、-0.41和-0.39 eV。

得益于这些优势，锌碘电池在高碘电极质量负载（≈21.5 mg cm⁻²）下，可实现2.99 mAh cm⁻²的高面积容量和2000次循环的长循环寿命。

Interfacial Adsorption Layers Based on Amino Acid Analogues to Enable Dual Stabilization toward Long-Life Aqueous Zinc Iodine Batteries,Advanced Materials,2025.https://doi.org/10.1002/adma.202420221
中国科学院大连化学物理研究所刘中民、魏迎旭、叶茂JACS：甲醇制烯烃（Methanol to Olefins，简称MTO）：理解并调控动态复杂催化
2025年3月27日
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甲醇转化为烃类的研究与开发已有40多年的历史。

过去的四十年见证了甲醇制烯烃（MTO）的基础研究和工业流程开发的相互促进以及连续突破，表明MTO是一个极具动态性、复杂的催化体系。

基于此，2025年3月26日，中国科学院大连化学物理研究所刘中民、魏迎旭、叶茂等人在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Methanol to Olefins (MTO): Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis》的研究论文

本综述总结了中国科学院大连化学物理研究所在动态、复杂的MTO反应体系的反应机理和流程工程的持续研究中的努力和成就。

它阐明了关于MTO反应动态演变的本质以及扩散、反应和催化剂（积炭修饰）之间相互作用机制的基本化学问题，这些对于技术开发和流程优化至关重要。

通过整合MTO的化学原理、反应-扩散模型以及积炭形成动力学，实现了基于机理和模型的工业流程调控。

对化学和工程的深入理解促进了MTO催化剂和流程的持续优化和升级。

Methanol to Olefins (MTO): Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis,J. Am. Chem. Soc.,2025.https://doi.org/10.1021/jacs.4c12145
韩国高丽大学AEM：用于锂电池的磷基阻燃电解液
2025年3月27日
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对高性能储能系统的需求不断增加，促使人们高度关注锂离子电池（LIBs）电解液的开发，因为它们具有高能量密度和循环稳定性。

有机电解液由于其高离子导电性和宽电化学稳定性，在提升电池性能方面发挥着关键作用。

然而，它们的易燃性和挥发性带来了严重的安全风险，包括热失控和火灾隐患。

基于此，2025年3月26日，韩国高丽大学Seung-Ho Yu等人在国际知名期刊Advanced Energy Materials发表题为《Phosphorus-Based Flame-Retardant Electrolytes for Lithium Batteries》的研究论文。

为了解决这些问题，对阻燃电解液的研究正在推进，特别是基于氟（F）和磷（P）的化合物。

基于氟的阻燃剂通过自由基清除机制中断火焰传播，但需要高浓度才能有效，这导致成本增加并对电解液性能产生不利影响。

相比之下，基于磷的阻燃剂具有独特的优势，包括低毒性、减少烟雾产生以及高热稳定性和化学稳定性。

这些特性使得基于磷的添加剂在较低浓度下就能发挥作用，从而最小化其对成本和电解液性能的影响。

本综述强调了基于磷的阻燃添加剂的多样化结构，探讨了它们的特性、机制以及对电池性能的影响，同时提出了未来发展方向，以开发下一代材料，提高LIBs的安全性和稳定性，为防火、高性能储能解决方案铺平道路。

Phosphorus-Based Flame-Retardant Electrolytes for Lithium Batteries，Adv. Energy Mater.，2025. https://doi.org/10.1002/aenm.202500587