俞汉青院士&重大陈飞,Nature子刊:活性中心原位动态重建,显著促进光类Fenton反应!

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开发一种理想的类Fenton系统,利用可见光激活氧化剂以降解和矿化有机污染物,为废水净化提供了一种高效和可持续的方法。尽管其潜力巨大,但几个挑战阻碍了其广泛应用,包括有机微污染物的不完全氧化、由于活性物种丧失导致的活性降低,以及难以在工业应用中扩展该技术。解决这些问题的关键策略是增强整个激活过程中有效氧化剂的持续产生,这需要设计高效稳定的光催化剂

在这方面,石墨氮化碳(g-C3N4或CN)是一种有前景的材料,因其环境相容性、制备简单和适当的能带结构有利于光类Fenton反应而受到青睐。然而,大量CN中光生载流体的固有低迁移率降低了其整体光催化效能。

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近日,中国科学技术大学俞汉青重庆大学陈飞等使用三聚氰胺和KI的再结晶混合物合成了一种具有插层K+和I(CN-KI)的改性CN。这种前体进一步在光活化周期(PI)过程中原位产生I3– (3I-2e→I3),使得能够用I/I3氧化还原介质动态重建光催化剂(CN-KI-I3)。同时,研究人员用其降解抗生素磺胺甲恶唑(SMX),并且对CN-KI-PI系统在各种参数下的光催化活性进行了广泛的研究。

CN-KI/PI/Vis系统在净化SMX污染水方面表现出优异的性能,在5分钟内几乎完全去除,K值为0.5681 min-1,比其他参考系统高出一个数量级。原位引入I/I3氧化还原介质的CN-KI-I3表现出增强的效能,可以循环至少30圈;其在早期循环中表现出逐步提高的光催化效能,这是由于产生的活性物种的增加。

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值得注意的是,活性物种的增加并非由于PI分解,而是由于PI对重构CN-KI-I3的功能化增强了ORR过程。CN-KI/PI系统的动态原位重构在工业应用中展现了巨大的工业应用潜力,这体现在其在连续流动反应器和中试规模反应器中(自然阳光下)运行的优异性能。此外,CN-KI(-I3)催化剂在水净化以外的应用中展现了其多功能性,包括光催化生产H2O2

综上,这些发现突出了CN-KI(-I3)/PI系统在废水处理中的潜在应用,并通过有益的原位动态重构为开发高效的CN基或其他基光催化剂提供了有价值的见解。

Dynamic in-situ reconstruction of active site circulators for photo-Fenton-like reactions. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-025-58392-3

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俞汉青,国家杰出青年基金获得者(2006)、教育部特聘教授(2007)、全国模范教师(2009)、教育部创新团队负责人(2012)、科技部创新团队负责人(2016)、国家自然科学基金委创新群体负责人(2018)、全国先进工作者(2020)。2014年以来连续入围Elsevier出版集团环境领域国际高被引学者、科睿瑞安交叉领域高被引科学家。中国科学技术大学杰出讲席教授,中国工程院院士。长期开展水污染控制的基础研究、技术研发和实际应用工作,作为通讯/第一作者发表SCI论文600多篇,SCI他引超过3万次,H因子114;

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陈飞,教授,研究方向为环境功能催化剂的设计、应用和机理,以及纳米材料在高级氧化系统(如光催化和Fenton反应)中的应用。近年来,以第一作者或通讯作者发表十八篇SCI论文作为,5篇被评为ESI“高引用论文”,3篇论文多次被列入0.1%热点论文,其中1篇论文连续5次被列入 0.1% 热点论文,并在2017年被评为中国100篇最具影响力的国际学术论文。他发表的SCI引文多达5016,H指数39,i10指数65。

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