2025年3月14日,清华大学李必杰、段昊泓在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society上发表了题为《Direct Electrooxidation of Ethylene to Ethylene Glycol over 90% Faradaic Efficiency Enabled by Cl– Modification of the Pd Surface》的研究论文,An-Zhen Li为论文第一作者,李必杰、段昊泓为论文共同通讯作者。
李必杰,清华大学长聘副教授,博士生导师。国家优青。2003年和2012年在北京大学分别获得学士学位和博士学位,2012年-2015年赴美国加州大学伯克利分校进行博士后研究,2015年回国后进入清华大学化学系工作。2020年入选基金委优秀青年科学基金项目。
李必杰副教授主要从事金属有机化学 、烯烃不对称催化 、资源有机电化学等方面的研究。近年来,在Acc. Chem. Res.,J. Am. Chem. Soc.,Angew. Chem. Int. Ed.等国际知名期刊上发表SCI论文数十篇。并获得Thieme Chemistry Journals Award(2017)、中国化学会青年化学奖(2019)等奖项与荣誉。
段昊泓,清华大学副教授,独立PI,博士生导师。国家杰青、国家重点研发计划首席科学家。2009年于北京大学获学士学位(导师:严纯华院士),2014年于清华大学获化学博士学位(导师:李亚栋院士),2015年-2018年在牛津大学化学系从事博士后研究(合作导师:Dermot O’Hare教授、Edman Tsang教授),2019年加入清华大学化学系,入选海外高层次人才计划“青年项目”,2022年入选北京市杰出青年科学基金项目,2023年入选国家杰出青年科学基金项目,2023年担任国家重点研发计划首席科学家。


图1:乙烯氧化反应路径及研究目标

图2:Pd催化剂的电化学性能

图3:Pd催化剂的结构表征

图4:水活化过程的机理研究

图5:乙烯吸附与转化的机理研究

图6:反应机理示意图
综上,作者开发了一种通过氯离子改性的钯催化剂,实现了高效的乙烯电化学氧化为乙二醇。通过实验和理论分析,揭示了Cl–在提高反应活性和选择性中的多重作用机制,包括促进水活化、抑制EG过度氧化和改变EG吸附构型。
该研究成功将乙烯电化学氧化为乙二醇的法拉第效率提高到92%,电流密度达到18 mA cm–2,显著优于现有技术。
本研究成果不仅为可持续化学品合成提供了新方法,也为电催化技术在其他高附加值化学品生产中的应用提供了重要参考。
Li A., Wang X., Li S. et al. Direct Electrooxidation of Ethylene to Ethylene Glycol over 90% Faradaic Efficiency Enabled by Cl– Modification of the Pd Surface. J. Am. Chem. Soc. (2025). https://doi.org/10.1021/jacs.4c18345.