电化学亚硝酸盐还原反应（NO2RR）被认为是一种可持续合成氨（NH3）的有效策略，但设计高效的NO2RR催化剂仍然存在重大挑战。
2023年3月25日，河北工业大学李春利、刘加朋在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表了题为《Multi-Dimensional Ni@TiN/CNT Heterostructure with Tandem Catalysis for Efficient Electrochemical Nitrite Reduction to Ammonia》的研究论文，崔志杰、Pengwei Zhao为论文共同第一作者，李春利、刘加朋为论文共同通讯作者。
李春利，教授，博导，1983年学士毕业于天津大学，分别在1986年和1989年于天津大学获得硕士及博士学位，1989年于河北工业大学任职副教授，1996年晋升为教授。
李春利教授长期从事化工高效分离、节能降耗、过程集成及优化领域的理论创新、技术突破与工程应用研究，累计以第一/通讯发表SCI/EI论文150余篇，授权专利40余项。
刘加朋，副教授，博导，2014年学士毕业于中国矿业大学，2014年至2020年在天津大学硕博连读，2020年进入河北工业大学任职副教授一职。
长期从事新型二维纳米材料的制备及应用探索、环境化学工程等相关研究。迄今在Applied Catalysis B: Environmental，Chemical Engineering Journal，ChemsusChem、Journal of Materials Chemistry C、Journal of Colloid and Interface Science等化工、化学等领域知名期刊上发表论文10余篇，1篇论文入选ESI 1%高被引用论文。
在本文中，作者通过结合熔盐刻蚀策略和化学气相沉积技术，构建了碳纳米管（CNT）包覆的镍纳米粒子（Ni NPs）负载在MXene衍生的TiN（Ni@TiN/CNT）异质结构上。
Ni@TiN/CNT在-0.7 V时表现出优异的氨产率（15.6 mg h-1 mgcat.-1）、法拉第效率（95.6%）和创纪录的循环稳定性（NO2RR性能在60次周期后几乎未衰减）。
此外，以Ni@TiN/CNT为正极的Zn-亚硝酸盐电池显示出高功率密度（9.6mW cm-2）和NH3合成性能。结合验证实验和密度泛函理论（DFT）计算发现，Ni@TiN/CNT遵循串联催化机制。
TiN位点优先吸附和活化NO2–，而Ni位点提供了丰富的活性氢用于后续的还原过程。
同时，碳纳米管（CNT）的链式结构阻止了活性位点的氧化和浸出，从而显著提高了Ni@TiN/CNT的稳定性能。本研究为制备具有串联催化位点的持久且高效的NO2RR电催化剂提供了新的灵感。
图5：基于Ni@TiN/CNT的Zn-NO2⁻ 电池性能
综上，作者通过熔盐蚀刻策略和化学气相沉积（CVD）相结合的方法，构建了一种基于MXene衍生的氮化钛（TiN）和碳纳米管（CNT）包覆的镍纳米颗粒（Ni NPs）的多维异质结构（Ni@TiN/CNT）。
结合实验验证和密度泛函理论（DFT）计算，揭示了TiN位点优先吸附并活化NO2–，而Ni位点则提供丰富的活性氢以促进后续还原过程的串联催化机制。
该结论不仅为设计耐用且高效的NO2RR电催化剂提供了新策略，还为合理构建串联催化位点提供了新的思路，其在能源供应、污染物去除和氨合成等领域的应用前景广阔。
Multi-Dimensional Ni@TiN/CNT Heterostructure with Tandem Catalysis for Efficient Electrochemical Nitrite Reduction to Ammonia. Angew. Chem. Int. Ed. (2025). https://doi.org/10.1002/anie.202501578
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