通过双电子氧还原途径电催化合成过氧化氢(H2O2)是一种绿色生产过程,其重要性日益增加。然而,目前缺乏能够在工业电流密度下实现高活性的高效催化剂。
2025年4月1日,同济大学赵国华在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表了题为《Self-Optimized Reconstruction of Metal-Organic Frameworks Introduces Cation Vacancies for Selective Electrosynthesis of Hydrogen Peroxide》的研究论文,Chao Miao为论文第一作者,赵国华为论文通讯作者。
赵国华,教授,博导,1989年同济大学化学系本科毕业,1992年获得清华大学物理化学专业理学硕士学位,师从宋心琦教授;1999年获得同济大学环境工程专业工学博士学位,导师为高廷耀教授;1999年-2000年留学德国斯图加特大学物理化学研究所,师从Emil Roduner 教授。
赵国华教授一直潜心于环境能源与化学交叉学科基础研究,开展环境光电化学新材料、新方法和原理的研究。以通讯作者和第一作者在国际学术期刊上共发表SCI收录论文220余篇,其中一区论文一百多篇,包括Energy & Environmental Science、Angewandte Chemie-internatioal Edition、Environmental Science & Technology、Advanced Energy Materials、Advanced Functional Materials等代表性研究论文,以及Chemical Society Reviews综述论文,多篇论文被选为期刊封面论文,H因子50,他人引用近7000次。
该论文提出了一种通过金属有机框架(MOFs)自优化重构产生阳离子空位的策略,用于在固态电解质电池中实现工业电流密度下H2O2的高效电合成。
ZIF-ZC91@Co(OH)2-VCo电催化剂显示出显著的H2O2选择性,达到97.8%,并且在工业电流密度(400mAcm-2)下,H2O2的产率高达24.53molgcat-1h-1,并且直接连续地输出约3.36wt%的H2O2水溶液。
ZIF-ZC91@Co(OH)2-VCo具有卓越的长期稳定性,能够持续运行超过220h,并且在中试实验中能够输出浓度约为8.03wt%的H2O2水溶液。
理论计算证实,适度的阳离子空位引入可以优化*OOH中间体的吸附强度,并降低热力学和动力学障碍,从而平衡双电子氧还原的选择性。该研究为快速、环保的过氧化氢合成以及高效催化剂的理性设计提供了有价值的见解。
综上,该研究提出了一种通过金属有机框架(MOFs)自优化重构引入阳离子空位的策略,用于高效电合成过氧化氢(H2O2)。
设计了一种名为 ZIF-ZC91@Co(OH)2-VCo 的电催化剂,通过在工业电流密度下实现高选择性和高活性的双电子氧还原反应(2e⁻ORR),成功实现了过氧化氢的高效、绿色电合成。
该成果不仅为H2O2的绿色、高效合成提供了新的思路,还为设计高性能电催化剂提供了理论依据,有望推动过氧化氢在水处理、化学合成等领域的广泛应用,并为未来大规模工业生产提供可能。
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