锂硫电池性能飞跃!北大庞全全/邹如强,发表Nature Chemistry!

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锂-硫电池有望实现高能量密度存储,但由于多硫化物不受控制的溶解,其稳定性较差。尽管限制多硫化物溶剂化以建立准固态硫反应可以将电极反应与电解质体积解耦,但这种方法存在反应动力学缓慢的问题。

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在此,北京大学庞全全、邹如强等人提出了一种表面局部多硫化物溶剂化策略。作者通过利用弱溶剂化电解质中的有机相介质来调节“准固态”多硫化物的反应。这种电解质可从整体上限制多硫化物的溶解,而相介质则与表面多硫化物络合,促进表面多硫化物的溶剂化,并促进快速的表面局部溶液相硫反应。北京大学材料科学与工程学院博士后刘亚涛为本文第一作者。

基于此,采用表面局部相介导的锂-硫电池在16 C时表现出优异的倍率性能,硫的容量为494 mAh g−1-sulfur,并且在300次循环后容量保持率为90.2%。此外,该策略使2.4 Ah 331 Wh kg-1的软包电池能够稳定运行。

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图1. BDTS-LiTFSI-CPME电解质中的相介导效应

总之,该工作展示了一种表面局域溶剂化策略。作者通过利用有机相介导分子(PM)和弱溶剂化电解液(WSE)来介导“准固态”多硫化锂(LiPSs)的反应。

研究显示,设计的基于环戊基甲醚(CPME)的 WSE 在两个方面具有重要意义:首先,该策略限制了多硫化物的溶解,并在电池中实现了全局准固态反应(QSSSR),从而将硫电极反应与电解液体积解耦;此外,其通过抑制锂枝晶形成并形成坚固的无机富集固体电解质界面(SEI),稳定了锂金属负极。通过引入有机硫化物分子 PM,形成了在多硫化物表面附近的溶剂化 LiPSs,从而将全局 QSSSR 转化为表面局域溶剂化介导的 QSSSR。

基于此,该策略提升了硫的氧化还原动力学,实现了超高倍率性能,并通过减轻 Li₂S 的失活来实现稳定的电池循环。相介导的 QSSSR 和稳定的锂金属负极的协同效应使得 331 Wh/kg 的软包 Li–S 电池能够在实际条件下稳定循环。因此,该工作为合理设计功能性电解液开辟了新的维度,以实现低成本、高能量的硫基电池。

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图2. 使用BDTS–LiTFSI–CPME电解液的Li–S电池的电化学性能

Surface-localized phase mediation accelerates quasi-solid-state reaction kinetics in sulfur batteries, Nature Chemistry 2025 DOI: 10.1038/s41557-025-01735-w

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庞全全 北京大学材料科学与工程学院研究员,博士生导师。2020、2021、2023、2024年科睿唯安交叉学科高被引科学家,2022年、2023年“斯坦福大学”全球2%顶尖科学家。获海外高层次人才计划青年项目,十四五重点研发计划“新能源汽车”重点专项青年首席科学家,主持国家“十三五”重点研发计划“政府间合作”重点专项目、基金委重大研究计划培育项目等。以第一/通讯作者在Nature(2篇)、Nat. Energy (2篇)、Joule(4篇)、Nat. Commun.(4篇)、JACS、PNAS、Adv. Mater.(4篇)、Angew. Chem.(4篇)、Nano Lett. Adv. Funct. Mater.等杂志发表多篇论文,多篇入选ESI热点论文和高被引论文,担任EcoMat、Rare Metal、Energy Materials Advance、Carbon Energy等杂志青年编委。

 

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