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​ACS Energy Letters：弱配位溶剂化结构工程实现4.6 V锂金属电池

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​ACS Energy Letters：弱配位溶剂化结构工程实现4.6 V锂金属电池

对高能量密度电池的需求不断增长，使得锂金属负极成为研究的焦点，其理论比容量极高，达到3860 mAh/g，远超过石墨。然而，锂枝晶的有害生长、低库仑效率、短循环寿命以及与电解液的副反应限制了锂金属负极的实际应用。
​ACS Energy Letters：弱配位溶剂化结构工程实现4.6 V锂金属电池
在此，首尔国立大学Jang Wook Choi，弗里堡大学Ali Coskun等人系统地改变了三氟甲磺酸盐中N-末端官能团的大小，以调节这些弱溶剂化溶剂的立体和电子性质，并研究了其对电解质溶剂化结构和电化学性能的影响。
研究显示，在所有电解质中AzTFSA提供了理想的立体和电子控制，以增强CIP和AGG的形成，这是因为其对Li+的溶剂化能力低和结构刚性，减少了对Li+溶剂化的构象自由度。这使得在锂金属负极上优先发生阴离子还原，并形成富含LiF的、无机的、稳定的SEI层。
此外，1.6 M AzTFSA电解质显示出与锂金属负极的增强兼容性和宽广的电化学窗口，这使得在高截止电压4.6V下，有限的20微米锂金属阳极（N/P=2）和20微升电解质在0.5C下稳定循环NMC811成为可能，并在100个循环后保持90%的容量保持率。
​ACS Energy Letters：弱配位溶剂化结构工程实现4.6 V锂金属电池
图1. 溶剂分子结构
总之，该工作通过合理设计氟化磺酰胺溶剂，通过调节N-末端的取代基来优化Li+的溶剂化结构，并提升电化学性能。研究展示了立体和电子效应在弱配位电解液中对CIP和AGG形成的重要性，这比溶剂分离的离子对（SSIPs）更有利。这导致了改善的锂金属兼容性和高电压稳定性，使得在高电压下使用单一盐溶剂电解液的Li-NMC811全电池在具有挑战性的条件下稳定运行。
因此，该项工作强调了通过立体和电子控制增加离子配对的溶剂化结构工程可以超出传统的醚类溶剂的应用范围。此外，它还深入揭示了不同环胺取代基的盐类溶剂的复杂结构-性能关系。
​ACS Energy Letters：弱配位溶剂化结构工程实现4.6 V锂金属电池
图2. 电池性能
Solvation Structure Engineering of Weakly Coordinating Sulfonamide Electrolytes for 4.6 V Lithium Metal Batteries， ACS Energy Letters 2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.4c03030

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