第一作者:Rui Song、Guanshu Zhao
通讯作者:张晓宏,何乐,Geoffrey A. Ozin
张晓宏,现任苏州大学党委书记,教授,博士生导师。国家科技部重大研究计划项目(973)首席科学家,国家杰出青年基金获得者,长江学者特聘教授,“新世纪百千万人才工程”国家级人选,国务院政府特殊津贴获得者。
何乐,苏州大学纳米科学与技术学院教授,副院长。2013年加州大学河滨分校获得博士学位,2013-2015年在多伦多大学化学系从事博士后研究,2015年加盟苏州大学,入选国家重大人才工程青年项目、江苏省优青等人才计划。
Geoffrey A Ozin,教授,牛津大学奥里尔学院博士学位。现为加拿大政府材料化学及纳米化学领域首席科学家,多伦多大学杰出教授,加拿大皇家学院院士,英国皇家化学学会院士。
工业规模的乙烯生产主要通过乙烷的化石燃料蒸汽裂解进行,这是一个高温、高能的过程。而由阳光提供动力并在环境条件下运行的光化学途径可能会减少一些相关的温室气体排放。本研究探讨新型的光催化脱氢技术,使用LaMn1–xCuxO3作为催化剂,将乙烷转化为乙烯和氢气。
这一过程在常温常压下通过太阳能驱动,有望减少与化石燃料驱动的蒸汽裂解过程相关的温室气体排放。研究发现,通过调节催化剂中Mn(III)和Mn(IV)以及O(-II)和OH(-I)的比例,可以优化乙烷脱氢的活性、选择性和产率。
实验中实现了最高的乙烯产率约为1.1 mmol g-1 h-1,乙烷转化率约为4.9%。研究还展示了简单的户外原型,证明了太阳能乙烯生产过程的可行性。此外,技术经济分析揭示了从乙烷进行工业规模太阳能乙烯生产的经济潜力。
本研究开发了在环境条件下利用太阳能或LED光高效、选择性地将乙烷转化为乙烯和氢气的LaMn1−xCuxO3钙钛矿光催化剂。实现了约1.1 mmol g-1 h-1的乙烯产率和4.9%的乙烷转化率。
通过屋顶原型演示器的成功运行,证明了实际太阳能乙烯过程的可行性,并通过TEA分析揭示了使用LED 24 h运行的工业规模过程的经济潜力。未来的研究将集中于提高光催化剂和光反应器的光化学激活、光捕获和光传输效率,以进一步提升光催化效率。
标题:Ethylene production via photocatalytic dehydrogenation of ethane using LaMn1-xCuxO3
DOI:10.1038/s41560-024-01541-7