电极-电解液界面是决定锂(Li)金属电池(LMBs)可逆性和使用寿命的关键因素。
然而,在充放电循环过程中,由电解液分解形成的 inherently delicate interphases(本征脆弱的界面)容易受到化学机械降解和腐蚀的影响,导致电池容量迅速衰减,从而缩短电池寿命。
基于此,2025年3月7日,代尔夫特理工大学Marnix Wagemaker、Qidi Wang在国际期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Interphase Design for Lithium-Metal Anodes》的研究论文。
在这里,研究人员对锂金属负极界面的热力学和动力学特性之间的复杂相互作用进行了全面分析,为应对这些挑战提供了界面设计的见解。
通过直接测量不同电解液化学体系中的离子传输动力学,研究人员发现具有高锂离子迁移率的界面对于实现致密的锂沉积至关重要。相反,缓慢的离子传输会导致高表面积的锂沉积,这会引发锂的随机剥离以及孤立锂沉积的积累。
令人惊讶的是,具有长循环寿命的界面并不一定需要形成致密的锂沉积,但必须避免锂金属沉积与电解液组分之间可能发生的电化学/化学反应。通过这种方式,在某些特定的电解液体系中,孤立的锂沉积可以恢复并重新与活性锂负极的质量电连接。
这些发现挑战了传统认知,并为设计耐用的LMBs建立了新的原则,表明即使使用商业化的碳酸脂基电解液,LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2||Cu电池也能实现高可逆性。
Interphase Design for Lithium-Metal Anodes, Journal of the American Chemical Society, 2025. https://doi.org/10.1021/jacs.4c15759.
