淮北师范大学陈士夫,哈尔滨工业大学李英宣、张晓东AFM:在Au/AlOOH界面的重构通过协同优化电荷分离和水活化实现增强的二氧化碳光还原

将金属纳米结构中的光激发空穴分离以驱动H₂O氧化反应以平衡CO₂光还原反应是非常理想的,但具有挑战性。

瓶颈在于光激发空穴转移和H₂O氧化的动力学缓慢。

基于此,2025年3月21日,淮北师范大学陈士夫,哈尔滨工业大学李英宣、张晓东等人在国际知名期刊Advanced Functional Materials发表题为《Restructuring at Au/AlOOH Interface Enables Enhanced CO2 Photoreduction by Synergistically Optimizing Charge Separation and H2O Activation》的研究论文。

在此,本工作证明了n型宽带隙AlOOH负载的金纳米颗粒多相光催化剂的原位重构,通过在光催化反应期间由热和光热协同效应触发,通过优化金5d带空穴的分离和H₂O的活化,促进了高效的CO₂光还原。

原位和非原位表征证明了在界面处的重构,形成了超薄的γ-Al₂O₃纳米层(厚度约为2纳米),这优化了能带结构,并促进了光激发的金5d带空穴自发转移到AlOOH的价带,并延长了可用于CO₂还原的电子的寿命。

此外,该研究证明了在重构过程中产生的羟基空位促进了H₂O的吸附,并降低了O₂形成的能垒,为CO₂的质子化还原提供了足够的质子,从而提高了CO₂光还原效率。

本研究为利用n型半导体分离金属纳米颗粒中的光激发d带空穴提供了宝贵的见解。

Restructuring at Au/AlOOH Interface Enables Enhanced CO2 Photoreduction by Synergistically Optimizing Charge Separation and H2O Activation,Adv. Funct. Mater.,2025.https://doi.org/10.1002/adfm.202501285

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