近年来,直接光催化氧化甲烷转化为高附加值化学品引起了广泛关注。
然而,在保持高选择性的同时实现较高的甲烷转化率和高生产力仍然是一个艰巨的挑战。
基于此,2025年3月22日,天津大学宋辉、叶金花、南京工业大学黄亨明、宁夏大学王周君等人在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Integrating photochemical and photothermal effects for selective oxidative coupling of methane into C2+ hydrocarbons with multiple active sites》的研究论文。
在此,作者报道了一种Au和CeO₂纳米颗粒修饰的ZnO光催化剂,通过光化学触发和光热增强机制,实现了甲烷的氧化偶联合成多碳C₂⁺烷烃。
在宽光谱光照射下,且无需额外加热源,该光催化剂展现出创纪录的C₂⁺产物生成率,达到17,260 μmol g⁻¹ h⁻¹,C₂⁺选择性约为90%。
全面的表征和计算研究表明,CH₄的活化是一个由紫外光激发的ZnO引发的光化学反应,而CeO₂的引入显著增强了CH₄和O₂的活化,这归因于Au和CeO₂之间的协同作用。
同时,Au纳米颗粒能够捕获可见光和近红外光以产生局部加热,这极大地促进了生成的甲基自由基在进一步发生不希望的过度氧化之前从表面脱附,从而有利于C-C偶联合成多碳产物。
Song, H., Sun, K., Huang, H. et al. Integrating photochemical and photothermal effects for selective oxidative coupling of methane into C2+ hydrocarbons with multiple active sites. Nat Commun 16, 2831 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-58101-0
