硫水电池(SAB)因其高理论容量和成本竞争力而备受关注。尽管解耦电解液设计已成功赋予过渡金属离子SABs可定制性,实现了高能量密度,但在碱离子SABs中的效果仍存在问题。
2025年3月3日,复旦大学晁栋梁在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Unveil the Failure of Alkali Ion-Sulfur Aqueous Batteries: Resolving Water Migration by Coordination Regulation》的研究论文。
在此,研究人员首次通过原位NMR识别了碱离子驱动的水在解耦电解液之间的难以处理的迁移现象,这被认为是不可逆硫氧化还原反应的根源。为了解决这一挑战,作者提出了一种碱离子-H2O贫协调策略,通过引入低分子极性指数(MPI)阴离子来有效调节水迁移。原位拉曼、同步辐射光谱和分子动力学模拟揭示了低MPI阴离子对水的排斥作用,有效破坏了碱阳离子周围的水合模式,从而最大限度地减少了伴随的水迁移。精心设计的Na+-SAB实现了1634 mAh g⁻¹d 超高的容量、97.7%的硫利用率和超过500个循环的长期稳定性。此外,碱离子-H2O贫协调策略的通用性在Li+-SAB和K+-SAB电池中得到了进一步验证,拓展了后续SAB系统的范围。
Unveil the Failure of Alkali Ion-Sulfur Aqueous Batteries: Resolving Water Migration by Coordination Regulation, Angewandte Chemie International Edition, 2025. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202503138