离子热合成方法通常会导致制备的晶态氮化碳存在显著的结构缺陷,这是由于熔盐的渗透不足所致。
基于此,2025年3月21日,吉林大学谢腾峰等人在国际知名期刊Advanced Functional Materials发表题为《Stimulating Protonation Capability by Eliminating Detrimental Defects in Crystalline Carbon Nitride for Photocatalytic Hydrogen Evolution》的研究论文。
在此,采用在前驱体中添加发泡剂(NH₄Cl)的策略,这显著增强了在晶态氮化碳的离子热合成过程中熔盐的渗透。
这使得晶态氮化碳的内部结构单元更加均匀,并且由于从三嗪-七嗪混合相转变为七嗪相,晶态氮化碳中的有害结构缺陷(末端氨基和由这些基团形成的氢键)减少。
这一改进使得光催化剂在负载助催化剂后,能够最大限度地利用光生电子和空穴,为表面质子化和电子-质子耦合建立了顺畅的路径。
结果表明,光催化制氢速率达到了8.67 mmol g⁻¹ h⁻¹,并且在400 nm波长下表现出22.1%的高表观量子效率。
本研究阐明了在离子热合成过程中熔盐渗透与氮化碳晶体结构之间的关系,并从光生载流子行为和光催化反应动力学的角度揭示了这些因素对光催化制氢的影响。
Stimulating Protonation Capability by Eliminating Detrimental Defects in Crystalline Carbon Nitride for Photocatalytic Hydrogen Evolution,Adv. Funct. Mater.,2025.https://doi.org/10.1002/adfm.202501108
