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【DFT+实验】兰亚乾课题组Nat. Commun.：自然光和空气驱动C(sp3)-H键氧化

1 导语在现代工业中，碳氢化合物特别是C(sp3)-H化合物的氧化过程往往需要高温高压（>100 ℃，5 bar）这种苛刻的条件，这不仅对设备要求高，能量损失大，而且存在许…

2024年3月5日
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控制铁电畴壁实现铁电材料PMN-PT单晶中的热调制

第一作者：Ankit Negi 通讯作者：Prof. Jun Liu 单位：North Carolina State University 文章链接：doi.org/10.1002…

2024年3月5日
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声子散射计算：新采样技术降低其复杂性

热导率（κ）与辐射特性（ε）是评估材料在热电和光学应用性能的核心指标，它们与声子间相互作用的散射过程紧密相关。近期研究揭示，除了常规的三声子散射，四声子散射在高温或特殊材料中也极其…

2024年3月5日
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【DFT+实验】固态电池最新angew：增强电荷转移以实现富LiF的SEI！

背景介绍固态聚合物电解质和锂金属负极之间的固态电解质界面（SEI）显著影响电池的整体性能。增加SEI中氟化锂（LiF）的含量有助于锂的均匀沉积，抑制锂枝晶的生长，从而提高锂电池的…

2024年3月5日
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【DFT+实验】吴凡团队-高离子电导率低能垒界面高性能低温全固态电池

研究背景对清洁可持续能源的迫切需求，以及电动汽车的蓬勃发展，使得能源存储设备，特别是锂离子电池（LIBs）更加普及。然而，理论能量密度上限和安全性瓶颈问题严重制约了LIBs的发展和…

2024年3月5日
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【DFT+实验】手性芳香笼构筑的多孔π-堆积超分子弹簧骨架及其压致发光变色性能

1、背景介绍：压致变色材料在机械传感器、防伪和存储设备中具有广泛的应用前景，引起了人们极大的研究兴趣。由于其高度可调的发光性能，结晶多孔材料（CPMs）在压致变色方面得到了广泛的…

2024年3月5日
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【DFT+实验】北大郭少军团队，最新PNAS！

成果简介具有良好电子结构的催化剂对于促进析氧反应(OER)动力学和降低Li-O2电池充电过电位是至关重要的。然而，将催化剂内部的轨道相互作用与催化剂和中间体之间的外部轨道偶联连接…

2024年3月4日
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【DFT+实验】胡勇胜JACS：锂掺杂激活过渡金属氧化还原！

0究背景 1、研究背景钠离子层状过渡金属（TM）氧化物正极因具有优越的成本效益得到了广泛的研究。然而，它们的综合性能，尤其是能量密度仍然有较大提升空间。氧化物正极材料的能量密度取…

2024年3月4日
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中科院物理所禹习谦重磅综述教你如何构建容量>300 mAh/g的氧化物正极！

近年来，蓬勃发展的电动汽车(EV)市场推动了锂离子电池(LIB)的发展，锂离子电池的能量密度越来越高，安全性也越来越高。目前最先进的锂电池可以达到300-500 Wh/kg的电池级…

2024年3月4日
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【DFT+实验】齐利民/赵焱AFM：Mo-RuCoOx纳米阵列助力高效水分解

探索新型高效水裂解催化剂的有效策略对氢能技术的发展具有重要意义。基于此，北京大学齐利民教授和四川大学赵焱教授等人报道通过结合电子学和空位工程，制备了独特的钼（Mo）掺杂钌-钴氧化物…

2024年3月4日

犹他州立大学李刚Angew：钴肟基金属自由基催化：合成环丙烯和噁唑的通用策略
2025年3月27日
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金属自由基催化（Metalloradical Catalysis, MRC），主要以金属卟啉配合物为代表，已成为调控自由基反应和拓展其合成应用的有前景的策略。

基于此，2025年3月26日，犹他州立大学李刚等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Cobaloxime-Based Metalloradical Catalysis: A Versatile Strategy for the Synthesis of Cyclopropenes and Oxazoles》的研究论文。

在此，作者通过金属自由基催化（MRC），开发了一种高效的催化方法，用于炔烃的自由基[2+1]环丙烷化和腈的自由基[3+2]噁唑烷环化反应，反应底物为α-芳基重氮乙酸酯。

钴肟（Cobaloxime）在温和条件下，对炔烃的金属自由基[2+1]环丙烷化和自由基[3+2]噁唑烷环加成反应表现出良好的催化效果。

这些反应展示了广泛的底物耐受性，能够实现克级转化以及药物化合物的合成。

该研究结果突显了钴肟催化环加成反应在有机合成中的巨大潜力，并拓展了金属自由基体系在催化领域的应用范围。

Cobaloxime-Based Metalloradical Catalysis: A Versatile Strategy for the Synthesis of Cyclopropenes and Oxazoles,Angew. Chem. Int. Ed.,2025.https://doi.org/10.1002/anie.202500667
中南民族大学Nature子刊：MgO纳米簇在C=N键有机氮化合物还原偶联合成中的意外活性
2025年3月27日
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硝基化合物与醇的还原偶联是一种用于构建有机氮化合物中C=N键的可持续方法，但由于醇中α-Csp³-H键的惰性以及C=N键对加氢的敏感性，这一过程面临挑战。

基于此，2025年3月26日，中南民族大学张泽会、孙杰、中国科学院大连化学物理研究所慕仁涛等人在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C = N bonds》的研究论文。

在此，作者报道了超细碱土金属氧化物MgO纳米簇（尺寸为0.9±0.3 nm）表现出的惊人催化活性，其能够高效活化α-Csp³-H键，促进转移加氢反应，以高至优异的产率（86-99%）合成含有C=N键的高附加值化学品。

对照实验和表征结果表明，MgO中的氧空位（Ov）和局部Mg环境（Mg-O键）在底物吸附和活化过程中起着关键作用，通过底物的负电荷氧原子与MgO纳米簇中Ov位点之间的电子相互作用实现。

理论计算进一步证实，氧空位显著降低了乙醇中α-Csp³-H向硝基苯中硝基转移氢原子的能垒（29.3 kcal/mol对比52.9 kcal/mol），而这一过程是还原偶联反应中具有最高能垒的速率决定步骤。

作者的方法不仅为合成含有C=N键的有机氮化合物提供了一种高效且可持续的途径，还激发了对主族元素催化剂的探索，使其成为过渡金属和贵金属催化剂在有机转化中的替代品。

Yuan, Z., Han, B., Liu, B. et al. Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C = N bonds. Nat Commun 16, 2963 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-58222-6
广东工业大学李成超、叶明晖AM：基于氨基酸类似物的界面吸附层，可实现长寿命水性锌碘电池的双重稳定性
2025年3月27日
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水系锌碘（Zn–I₂）电池因低成本和高安全性，被认为是大规模储能的有前途的候选者。

然而，它们的商业应用受到锌腐蚀和碘电极多碘穿梭的阻碍。

基于此，2025年3月26日，广东工业大学李成超、叶明晖等人在国际知名期刊Advanced Materials发表题为《Interfacial Adsorption Layers Based on Amino Acid Analogues to Enable Dual Stabilization toward Long-Life Aqueous Zinc Iodine Batteries》的研究综述。

在此，通过使用电解质添加剂的策略，构建了基于N,N-二羟乙基甘氨酸（BHEG）的界面吸附层，以稳定锌负极并减轻多碘穿梭。

BHEG中的三级胺（N(CH₂)₃）和羧基（─COO⁻）基团可逆地捕获H⁺，并动态中和OH⁻离子，有效缓冲了锌金属负极的界面pH，抑制了析氢反应。

此外，BHEG吸附层能排斥锌界面处39.3%的H₂O分子，形成“缺水”的内赫尔姆霍兹平面，防止锌腐蚀。重要的是，BHEG中的N(CH₂)₃基团还能抑制碘电极处的多碘穿梭，对I⁻、I₂和I₃⁻的吸附能分别为-0.88、-0.41和-0.39 eV。

得益于这些优势，锌碘电池在高碘电极质量负载（≈21.5 mg cm⁻²）下，可实现2.99 mAh cm⁻²的高面积容量和2000次循环的长循环寿命。

Interfacial Adsorption Layers Based on Amino Acid Analogues to Enable Dual Stabilization toward Long-Life Aqueous Zinc Iodine Batteries,Advanced Materials,2025.https://doi.org/10.1002/adma.202420221
中国科学院大连化学物理研究所刘中民、魏迎旭、叶茂JACS：甲醇制烯烃（Methanol to Olefins，简称MTO）：理解并调控动态复杂催化
2025年3月27日
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甲醇转化为烃类的研究与开发已有40多年的历史。

过去的四十年见证了甲醇制烯烃（MTO）的基础研究和工业流程开发的相互促进以及连续突破，表明MTO是一个极具动态性、复杂的催化体系。

基于此，2025年3月26日，中国科学院大连化学物理研究所刘中民、魏迎旭、叶茂等人在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Methanol to Olefins (MTO): Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis》的研究论文

本综述总结了中国科学院大连化学物理研究所在动态、复杂的MTO反应体系的反应机理和流程工程的持续研究中的努力和成就。

它阐明了关于MTO反应动态演变的本质以及扩散、反应和催化剂（积炭修饰）之间相互作用机制的基本化学问题，这些对于技术开发和流程优化至关重要。

通过整合MTO的化学原理、反应-扩散模型以及积炭形成动力学，实现了基于机理和模型的工业流程调控。

对化学和工程的深入理解促进了MTO催化剂和流程的持续优化和升级。

Methanol to Olefins (MTO): Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis,J. Am. Chem. Soc.,2025.https://doi.org/10.1021/jacs.4c12145
韩国高丽大学AEM：用于锂电池的磷基阻燃电解液
2025年3月27日
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对高性能储能系统的需求不断增加，促使人们高度关注锂离子电池（LIBs）电解液的开发，因为它们具有高能量密度和循环稳定性。

有机电解液由于其高离子导电性和宽电化学稳定性，在提升电池性能方面发挥着关键作用。

然而，它们的易燃性和挥发性带来了严重的安全风险，包括热失控和火灾隐患。

基于此，2025年3月26日，韩国高丽大学Seung-Ho Yu等人在国际知名期刊Advanced Energy Materials发表题为《Phosphorus-Based Flame-Retardant Electrolytes for Lithium Batteries》的研究论文。

为了解决这些问题，对阻燃电解液的研究正在推进，特别是基于氟（F）和磷（P）的化合物。

基于氟的阻燃剂通过自由基清除机制中断火焰传播，但需要高浓度才能有效，这导致成本增加并对电解液性能产生不利影响。

相比之下，基于磷的阻燃剂具有独特的优势，包括低毒性、减少烟雾产生以及高热稳定性和化学稳定性。

这些特性使得基于磷的添加剂在较低浓度下就能发挥作用，从而最小化其对成本和电解液性能的影响。

本综述强调了基于磷的阻燃添加剂的多样化结构，探讨了它们的特性、机制以及对电池性能的影响，同时提出了未来发展方向，以开发下一代材料，提高LIBs的安全性和稳定性，为防火、高性能储能解决方案铺平道路。

Phosphorus-Based Flame-Retardant Electrolytes for Lithium Batteries，Adv. Energy Mater.，2025. https://doi.org/10.1002/aenm.202500587