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【DFT+实验】JACS：晶体工程使钴基金属有机骨架成为制备H2O2的高性能电催化剂

过氧化氢(H2O2)作为一种多功能的氧化剂和潜在的能量载体，在各个领域都有重要的应用。目前工业生产H2O2依赖于蒽醌工艺，但是该工艺基础设施规模大、操作复杂、储存和运输成本高并产生…

2023年12月13日
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【DFT+实验】卜显和/李娜Angew.：第二配位球效应促进光系统II激发的NiFe基电催化剂高效水氧化

析氧反应(OER)作为电催化系统的一种重要阳极反应，能够匹配阴极(如电化学析H2、二氧化碳还原和N2还原)来生成化学燃料和原料。然而，OER的多质子耦合电子转移(PCET)过程是一…

2023年12月13日
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【DFT+实验】JACS：层间电荷转移调节电子化物/石墨烯二维异质结上的单原子催化活性

单原子催化剂具有结构和活性可调的特点，在能源和环境领域的应用引起了人们的广泛关注。基于此，中国科技大学江俊教授，王嵩副研究员（共同通讯作者）等人报道了对二维石墨烯和电子化物异质结…

2023年12月13日
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【DFT+实验】Nature Sustainability：理论计算指导，突破碳电催化剂的极限！

成果介绍氧气的电催化还原和氧气的析出，被称为氧电催化，是一系列能源和环境技术的核心最重要的反应之一。虽然目前性能最好的电催化剂仍以贵金属为主，但碳基系统由于其内在的可持续性和实用…

2023年12月13日
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【DFT+实验】余桂华JACS：金属间单原子合金In-Pd催化剂，用于高效和选择性中性电合成NH3

从电催化还原硝酸盐(NO3RR)中收集可循环再生的氨(NH3)，为以节省能源和环境友善的方式结束生态氮循环，避免硝化物污染提供一个可持续的策略。新兴的金属间单原子合金(ISAAs)…

2023年12月12日
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【DFT+实验】上海交大梁正AFM：功能性串联隔膜设计助力长循环稳定和高倍率锂金属电池

通讯作者：梁正，岳昕阳第一作者：丁罗义通讯单位：上海交通大学【研究背景】随着储能需求的不断增长，迫切需要开发高能量密度电池。然而，由于锂枝晶和锂离子通量不均匀，导致锂金…

2023年12月12日
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【DFT+实验】北航王华：最新Angew！−40°C可充电钾离子全电池

钾离子电池（PIBs）是一种很有前途的低温储能电池。然而，由于缺乏可行的阳极材料和兼容的电解质，目前对低温钾离子电池的研究仅限于利用金属钾作为阳极的半电池，实现可充电全电池仍存在许…

2023年12月12日
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跨晶体结构的深度迁移学习：快速预测钙钛矿氧化物

通过计算发现新材料虽然可以简化实验合成前的筛选过程，但因材料组分和结构的巨大潜在组合，这一筛选过程仍然道阻且长，系统地探索材料组分和结构空间亦面临挑战。 Fig. 1 Perfor…

2023年12月12日
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【DFT+实验】EES Catalysis：通过细菌纤维素调控的Pd-Cu双金属催化剂高效电合成尿素

成果简介尿素(NH2CONH2)是农业上应用最为广泛的氮肥，也是化学合成中生产脲醛、巴比妥酸盐等精细化学品的重要原料。目前，尿素的工业合成仍然高度依赖于传统的Haber-Bosc…

2023年12月12日
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投稿到接收历经600多天！四校联合Nature Energy：原位操控“界面水分子”！

成果简介合理构造电极-溶液界面，这在电化学过程中是至关重要的。然而，由于缺乏相应的探测技术，目前仍难以对界面进行更好的控制以及机制理解。美国东北大学Qingying Jia、特…

2023年12月11日

犹他州立大学李刚Angew：钴肟基金属自由基催化：合成环丙烯和噁唑的通用策略
2025年3月27日
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金属自由基催化（Metalloradical Catalysis, MRC），主要以金属卟啉配合物为代表，已成为调控自由基反应和拓展其合成应用的有前景的策略。

基于此，2025年3月26日，犹他州立大学李刚等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Cobaloxime-Based Metalloradical Catalysis: A Versatile Strategy for the Synthesis of Cyclopropenes and Oxazoles》的研究论文。

在此，作者通过金属自由基催化（MRC），开发了一种高效的催化方法，用于炔烃的自由基[2+1]环丙烷化和腈的自由基[3+2]噁唑烷环化反应，反应底物为α-芳基重氮乙酸酯。

钴肟（Cobaloxime）在温和条件下，对炔烃的金属自由基[2+1]环丙烷化和自由基[3+2]噁唑烷环加成反应表现出良好的催化效果。

这些反应展示了广泛的底物耐受性，能够实现克级转化以及药物化合物的合成。

该研究结果突显了钴肟催化环加成反应在有机合成中的巨大潜力，并拓展了金属自由基体系在催化领域的应用范围。

Cobaloxime-Based Metalloradical Catalysis: A Versatile Strategy for the Synthesis of Cyclopropenes and Oxazoles,Angew. Chem. Int. Ed.,2025.https://doi.org/10.1002/anie.202500667
中南民族大学Nature子刊：MgO纳米簇在C=N键有机氮化合物还原偶联合成中的意外活性
2025年3月27日
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硝基化合物与醇的还原偶联是一种用于构建有机氮化合物中C=N键的可持续方法，但由于醇中α-Csp³-H键的惰性以及C=N键对加氢的敏感性，这一过程面临挑战。

基于此，2025年3月26日，中南民族大学张泽会、孙杰、中国科学院大连化学物理研究所慕仁涛等人在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C = N bonds》的研究论文。

在此，作者报道了超细碱土金属氧化物MgO纳米簇（尺寸为0.9±0.3 nm）表现出的惊人催化活性，其能够高效活化α-Csp³-H键，促进转移加氢反应，以高至优异的产率（86-99%）合成含有C=N键的高附加值化学品。

对照实验和表征结果表明，MgO中的氧空位（Ov）和局部Mg环境（Mg-O键）在底物吸附和活化过程中起着关键作用，通过底物的负电荷氧原子与MgO纳米簇中Ov位点之间的电子相互作用实现。

理论计算进一步证实，氧空位显著降低了乙醇中α-Csp³-H向硝基苯中硝基转移氢原子的能垒（29.3 kcal/mol对比52.9 kcal/mol），而这一过程是还原偶联反应中具有最高能垒的速率决定步骤。

作者的方法不仅为合成含有C=N键的有机氮化合物提供了一种高效且可持续的途径，还激发了对主族元素催化剂的探索，使其成为过渡金属和贵金属催化剂在有机转化中的替代品。

Yuan, Z., Han, B., Liu, B. et al. Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C = N bonds. Nat Commun 16, 2963 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-58222-6
广东工业大学李成超、叶明晖AM：基于氨基酸类似物的界面吸附层，可实现长寿命水性锌碘电池的双重稳定性
2025年3月27日
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水系锌碘（Zn–I₂）电池因低成本和高安全性，被认为是大规模储能的有前途的候选者。

然而，它们的商业应用受到锌腐蚀和碘电极多碘穿梭的阻碍。

基于此，2025年3月26日，广东工业大学李成超、叶明晖等人在国际知名期刊Advanced Materials发表题为《Interfacial Adsorption Layers Based on Amino Acid Analogues to Enable Dual Stabilization toward Long-Life Aqueous Zinc Iodine Batteries》的研究综述。

在此，通过使用电解质添加剂的策略，构建了基于N,N-二羟乙基甘氨酸（BHEG）的界面吸附层，以稳定锌负极并减轻多碘穿梭。

BHEG中的三级胺（N(CH₂)₃）和羧基（─COO⁻）基团可逆地捕获H⁺，并动态中和OH⁻离子，有效缓冲了锌金属负极的界面pH，抑制了析氢反应。

此外，BHEG吸附层能排斥锌界面处39.3%的H₂O分子，形成“缺水”的内赫尔姆霍兹平面，防止锌腐蚀。重要的是，BHEG中的N(CH₂)₃基团还能抑制碘电极处的多碘穿梭，对I⁻、I₂和I₃⁻的吸附能分别为-0.88、-0.41和-0.39 eV。

得益于这些优势，锌碘电池在高碘电极质量负载（≈21.5 mg cm⁻²）下，可实现2.99 mAh cm⁻²的高面积容量和2000次循环的长循环寿命。

Interfacial Adsorption Layers Based on Amino Acid Analogues to Enable Dual Stabilization toward Long-Life Aqueous Zinc Iodine Batteries,Advanced Materials,2025.https://doi.org/10.1002/adma.202420221
中国科学院大连化学物理研究所刘中民、魏迎旭、叶茂JACS：甲醇制烯烃（Methanol to Olefins，简称MTO）：理解并调控动态复杂催化
2025年3月27日
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甲醇转化为烃类的研究与开发已有40多年的历史。

过去的四十年见证了甲醇制烯烃（MTO）的基础研究和工业流程开发的相互促进以及连续突破，表明MTO是一个极具动态性、复杂的催化体系。

基于此，2025年3月26日，中国科学院大连化学物理研究所刘中民、魏迎旭、叶茂等人在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Methanol to Olefins (MTO): Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis》的研究论文

本综述总结了中国科学院大连化学物理研究所在动态、复杂的MTO反应体系的反应机理和流程工程的持续研究中的努力和成就。

它阐明了关于MTO反应动态演变的本质以及扩散、反应和催化剂（积炭修饰）之间相互作用机制的基本化学问题，这些对于技术开发和流程优化至关重要。

通过整合MTO的化学原理、反应-扩散模型以及积炭形成动力学，实现了基于机理和模型的工业流程调控。

对化学和工程的深入理解促进了MTO催化剂和流程的持续优化和升级。

Methanol to Olefins (MTO): Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis,J. Am. Chem. Soc.,2025.https://doi.org/10.1021/jacs.4c12145
韩国高丽大学AEM：用于锂电池的磷基阻燃电解液
2025年3月27日
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对高性能储能系统的需求不断增加，促使人们高度关注锂离子电池（LIBs）电解液的开发，因为它们具有高能量密度和循环稳定性。

有机电解液由于其高离子导电性和宽电化学稳定性，在提升电池性能方面发挥着关键作用。

然而，它们的易燃性和挥发性带来了严重的安全风险，包括热失控和火灾隐患。

基于此，2025年3月26日，韩国高丽大学Seung-Ho Yu等人在国际知名期刊Advanced Energy Materials发表题为《Phosphorus-Based Flame-Retardant Electrolytes for Lithium Batteries》的研究论文。

为了解决这些问题，对阻燃电解液的研究正在推进，特别是基于氟（F）和磷（P）的化合物。

基于氟的阻燃剂通过自由基清除机制中断火焰传播，但需要高浓度才能有效，这导致成本增加并对电解液性能产生不利影响。

相比之下，基于磷的阻燃剂具有独特的优势，包括低毒性、减少烟雾产生以及高热稳定性和化学稳定性。

这些特性使得基于磷的添加剂在较低浓度下就能发挥作用，从而最小化其对成本和电解液性能的影响。

本综述强调了基于磷的阻燃添加剂的多样化结构，探讨了它们的特性、机制以及对电池性能的影响，同时提出了未来发展方向，以开发下一代材料，提高LIBs的安全性和稳定性，为防火、高性能储能解决方案铺平道路。

Phosphorus-Based Flame-Retardant Electrolytes for Lithium Batteries，Adv. Energy Mater.，2025. https://doi.org/10.1002/aenm.202500587