铁(Fe)基材料作为尿素氧化反应(UOR)催化剂具有巨大潜力,但在高电流密度下,活性铁氧氢氧化物(FeOOH)物种在催化过程中溶解导致的失活仍然是一个重大挑战。
基于此,2025年3月21日,青岛大学李道浩、宁波工程学院杨东江、中山大学(深圳)李翠艳等人在国际知名期刊Advanced Functional Materials发表题为《Electron Shuttling of Iron-Oxygen-Cobalt Bridging in Cobalt Assembled Iron Oxyhydroxide Catalyst Boosts the Urea Oxidation Stability and Activity》的研究论文。
在此,作者构建了钴(Co)组装的FeOOH,铁-氧-钴(Fe-O-Co)桥的形成触发了从Co到Fe位点的电子转移。这种电子穿梭诱导FeOOH中Fe活性位点处于低价态。
该Co-FeOOH催化剂在仅1.59伏的低电压下实现了1000毫安每平方厘米的电流密度,与纯FeOOH(1.97伏)相比有显著提升。同时,在尿素辅助的阴离子交换膜电解槽中,在1000毫安每平方厘米的电流密度下连续运行24小时后,Co-FeOOH的电压波动仅为12.4%,远低于FeOOH(49.9%)。
原位实验和理论计算表明,Fe-O-Co桥中从Co到Fe位点的电子转移赋予了抑制Fe聚集、活性Fe(Co)OOH相的快速电荷转移以及金属活性位点d带中心的负移,从而提升了其尿素氧化反应的稳定性和活性。
Electron Shuttling of Iron-Oxygen-Cobalt Bridging in Cobalt Assembled Iron Oxyhydroxide Catalyst Boosts the Urea Oxidation Stability and Activity, Adv. Funct. Mater., 2025.https://doi.org/10.1002/adfm.202501170
