惰性C(sp³)-H键的活化以及与二氧化碳羧化反应相结合以制备高附加值的羧酸，是实现碳中和目标的可持续途径。
然而，目前的催化性能远远不能满足需求。
基于此，2025年3月18日，重庆理工大学蒋和雁等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Switching Products Selectivity in Electrocatalytic C(sp3)-H Bonds Activation and CO2 Carboxylation via Cu-S Bond Crystal Engineering》的研究论文。
针对这一问题，研究发现，通过晶体工程设计Cu-S键不仅显著提高了电催化体系中C(sp³)-H键活化和二氧化碳羧化的活性，还高效实现了二氧化碳羧化过程中的化学选择性。
具体而言，六方晶系的CuS(001)电催化剂能够轻松实现烷烃和芳香烃的C(sp³)-H键活化以及二氧化碳羧化，几乎完全表现出对碳链增长的单羧化酸的化学选择性。
有趣的是，通过相变制备的六方晶系Cu₂S(110)电催化剂能够实现烷烃和芳香烃的高选择性二羧化反应，生成二羧酸。
值得注意的是，生物质化合物2-甲基呋喃能够在CuS(001)上高效转化为2-呋喃乙酸；而2,5-二甲基呋喃能够在Cu₂S(110)上定量转化为可降解聚合物前体2,5-呋喃二羧酸。
此外，密度泛函理论（DFT）结果揭示了CuS(001)和Cu₂S(110)催化剂在活性和化学选择性方面差异的根源。
Switching Products Selectivity in Electrocatalytic C(sp3)-H Bonds Activation and CO2 Carboxylation via Cu-S Bond Crystal Engineering,Angew. Chem. Int. Ed.,2025.https://doi.org/10.1002/anie.202502121
