镁（Mg）负极在无氯化物的镁双(三氟甲烷磺酰)亚胺（Mg(TFSI)₂）电解液中的钝化问题是镁金属电池的关键挑战。
调节溶剂化结构和固体电解质界面（SEI）被认为是有效的策略。
基于此，2025年3月19日，福州大学张久俊等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Synergistic Effects of Interfacial Chemistry and Ion-Solvent Interactions to Enable Reversible Magnesium Metal Anode in Chloride-Free Mg(TFSI)2 Electrolytes》的研究论文。
在此，一系列具有不同支链结构（甲基、乙基和丙基）的咪唑共溶剂被引入到Mg(TFSI)₂-醚电解液中，以解决钝化问题。
通过理论计算和实验表征，作者全面研究了离子-溶剂相互作用、界面吸附效应和SEI形成。
通过分子结构分析，长链的1-丙基咪唑（PrIm）对Mg²⁺显示出强配位能力和在Mg表面有利的平行吸附构型。
因此，PrIm共溶剂不仅可以重构Mg²⁺的溶剂化鞘，还可以作为动态保护屏障，将部分TFSI⁻和1,2-二甲氧基乙烷（DME）排斥在Mg表面之外。
得益于界面化学和离子-溶剂相互作用的协同调节效应，无氯化物的Mg(TFSI)₂-DME+PrIm电解液确保了最小的界面钝化，并实现了高度可逆的Mg沉积/剥离。
这项工作为可充电镁金属电池的溶剂化结构调节和界面工程提供了指导策略。
Synergistic Effects of Interfacial Chemistry and Ion-Solvent Interactions to Enable Reversible Magnesium Metal Anode in Chloride-Free Mg(TFSI)2 Electrolytes,Angew. Chem. Int. Ed.,2025.https://doi.org/10.1002/anie.202424237
