原位聚合的固态聚合物电解质(SPEs)因其良好的加工性和与电极的优异界面接触而受到广泛关注。
然而,对锂金属和高电压电极的不理想稳定性限制了它们在高能量密度固态锂离子电池中的应用。
基于此,2025年3月14日,清华大学深圳国际研究生院Jinshuo Mi、Peiran Shi、贺艳兵 等人在国际知名期刊Energy & Environmental Science发表题为《Mg2+ Initiated in-situ Polymerization of Dioxolane Enabling Stable Interfaces in Solid-State Lithium Metal Batteries》的研究论文。
在此,作者通过含Mg²⁺的蒙脱石填料引发的原位聚合,制备了一种具有高界面稳定性的聚(1,3-二氧杂环己烷)复合SPE,它能够与锂金属负极和高电压正极良好兼容。
Mg²⁺与锂盐阴离子之间的强配位作用不仅提高了聚合物链的抗氧化稳定性,还优化了锂离子的配位结构,并在负极和正极上构建了坚固的含MgF₂的界面层。
因此,这种复合SPE展现出更均匀的聚合物链分布、0.60的高锂离子迁移数和5.3 V的扩展电化学窗口。
锂对称电池(Li/Li)表现出长达6000小时的卓越循环稳定性,而Li/LiNi₀.₈Co₀.₁Mn₀.₁O₂电池展现出超过500次循环的优异倍率性能和循环稳定性。
这项工作为固态聚合物电解质在实际高能量密度固态电池中的应用提供了一条有前景的途径。
Mg2+ Initiated in-situ Polymerization of Dioxolane Enabling Stable Interfaces in Solid-State Lithium Metal Batteries.Energy & Environmental Science.,2025.https://doi.org/10.1039/D4EE05606J
