将二氧化碳(CO₂)光催化转化为有价值的乙烯(C₂H₄)对于实现碳中和的未来具有重要意义,然而,这一过程面临着C─C二聚反应动力学缓慢以及电子传递能力不足的问题。
基于此,2025年3月25日,成都大学杨苏东、刘娅、新疆大学Hongyi Li等人在国际知名期刊Advanced Functional Materials发表题为《Selective Photoconversion of CO2 to C2H4 on Asymmetrical CeO2─Cu2O Interfaces Driven by Oxygen Vacancies》的研究论文。
在此,作者提出了一种有效的自上而下的刻蚀方法,用于在铜泡沫(CuF)上构建具有界面不对称氧空位(Ov)的CeO₂─Cu₂O(CeO₂─Cu₂O/CF)。
原位表征和理论计算表明,基于纳米界面的CeO₂─Cu₂O异质结作为快速电子传输通道,无需牺牲剂即可提高效率。
此外,具有不同电荷分布的不对称位点(Ce-Ov-Cu)可以通过稳定关键的\(*\text{COCO}\)中间体来实现C─C偶联反应,从而使CO₂还原为C₂H₄的过程变得更加有利。
因此,优化后的CeO₂─Cu₂O/CF表现出卓越的性能,其电子选择性达到93%,用于C₂H₄生成,且具有令人印象深刻的产率26.1 µmol g⁻¹ h⁻¹。
这种具有精细调控结构和相互作用的强耦合异质催化剂,包含界面处的不对称电荷极化金属位点,将为构建高效的光催化剂以利用太阳能将CO₂转化为高附加值的多碳产物提供一些启示。
Selective Photoconversion of CO2 to C2H4 on Asymmetrical CeO2─Cu2O Interfaces Driven by Oxygen Vacancies, Adv. Funct. Mater., 2025.https://doi.org/10.1002/adfm.202500818
