从乙烯和过氧化氢合成乙二醇的一步法因其简单且环境友好,成为乙二醇生产潜在的替代方案。
其成功的关键在于拥有双功能催化剂,该催化剂在过氧化氢存在下对乙烯具有氧化活性,并且有酸性中心用于后续的环氧乙烷水合反应。
基于此,2025年3月16日,大连理工大学郭新闻等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《A Titanium Silicalite-1 (TS-1) Catalyst with Abundant Active Ti-VI Species for Efficient Conversion of Ethylene to Glycol》的研究论文。
在此,作者提出一种双重化学后处理方案,在TS-1中引入酸性中心,同时提高氧化活性。
研究表明,四丙基氢氧化铵(TPAOH)+碳酸铵后处理不仅从Ti(OSi)4产生大量Ti(OSi)2(OH)4(Ti-VI)物种,还在后处理后的TS-1晶体内部产生许多内腔。
Ti-VI具有高氧化活性和酸性位点。
TS-1晶体内部存在内腔增强了催化剂上的扩散,并增加了Ti-VI物种的可及性。
因此,当作为催化剂应用时,联合处理后的TS-1表现出卓越的催化性能,实现了过氧化氢98.6%的转化率和乙二醇99.8%的选择性,是传统TS-1的近两倍。
本研究还揭示了在后处理过程中Ti-VI的形成机制。
A Titanium Silicalite-1 (TS-1) Catalyst with Abundant Active Ti-VI Species for Efficient Conversion of Ethylene to Glycol,Angew. Chem. Int. Ed., 2025.https://doi.org/10.1002/anie.202502003
