电化学二氧化碳与含氮物质的C-N偶联反应是合成尿素、酰胺及其他C-N化合物的有前景的方法。
然而，C-和N-中间体的不平衡形成导致C-N偶联动力学缓慢。
基于此，2025年3月20日，合肥工业大学吴玉程等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Balancing Intermediates Formation on Atomically Pd-Bridged Cu/Cu2O Interfaces for Kinetics-Matching Electrocatalytic C-N Coupling Reaction》的研究论文。
在此，作者报道了一种原子级Pd桥连的Cu/Cu2O（Pd1-Cu/Cu2O）催化剂，通过Pd1-Cu2Te纳米片的原位电化学重构合成。
无论是在热力学还是动力学上，该催化剂具有显著增强C-N偶联的Pd-Cu双位点。
重构后的Pd1-Cu/Cu2O实现了31.8 mmol h-1 gcat.-1的尿素产率和42.2%的法拉第效率（FE），并且在100小时内具有出色的稳定性。
原位光谱表征和理论计算表明，Pd1-Cu/Cu2O上的Pd-Cu双位点调节了二氧化碳和硝酸盐的还原动力学，平衡了关键的*CO和*NH2中间体的形成，并降低了C-N偶联的能垒，从而促进了尿素合成。
此外，Pd1-Cu/Cu2O实现了苯胺与一氧化碳的前所未有的C-N偶联，实现了1021.2 mmol h-1 gcat.-1的显著乙酰苯胺产率，FE为23.7%。
这种杂原子桥连策略为设计高效电催化剂合成C-N偶联化合物提供了新途径。
Balancing Intermediates Formation on Atomically Pd-Bridged Cu/Cu2O Interfaces for Kinetics-Matching Electrocatalytic C-N Coupling Reaction，Angew. Chem. Int. Ed., 2025. https://doi.org/10.1002/anie.202503011
