单原子催化剂(SACs)被认为是氧还原反应(ORR)的有效电催化剂。然而,由于活性与稳定性之间的平衡被严重限制,将高活性和长期耐久性集成到单原子催化剂上仍然是一个挑战。
基于此,2025年3月19日,南昌大学陈义旺等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Engineering Proton-Coupled Electron Transfer to Break Activity-Stability Trade-off of Oxygen Electroreduction Catalysts for Temperature-Adaptive Zn-Air Battery》的研究论文。
在此,作者报道了一种结合孤立的铁位点和碳化钼纳米颗粒(MoC/Fe-NC)的集成电催化剂。
碳化钼纳米颗粒通过质子供给效应加速了氧还原反应的动力学,并优化了铁位点的微观结构。因此,MoC/Fe-NC表现出高碱性氧还原活性,其半波电位(E1/2)为0.916 V,并且具有卓越的耐久性,在50,000个循环中E1/2仅损失5 mV。
观察到的氧还原性能在锌空气电池(ZAB)中进一步得到验证,其峰值功率密度高达316 mW cm⁻²,并且运行稳定性超过1000小时。
此外,所制备的温度自适应准固态锌空气电池能够在交替温度下稳定循环150小时。
理论计算和实验表征,包括扫描电化学显微镜技术以及弛豫时间分布分析,揭示了MoC/Fe-NC的卓越性能源于碳化钼纳米颗粒促进的加速质子耦合电子转移、减弱的*OH吸附以及增强的Fe−N键。
这项工作为打破单原子催化剂在能源转换应用中的活性-稳定性平衡壁垒提供了启示。
Engineering Proton-Coupled Electron Transfer to Break Activity-Stability Trade-off of Oxygen Electroreduction Catalysts for Temperature-Adaptive Zn-Air Battery, Angew. Chem. Int. Ed., 2025.https://doi.org/10.1002/anie.202502019
