开发和利用绿色能量转换技术，如质子交换膜燃料电池(PEMFCs)，是突破对化石能源依赖的重要方法。氧还原反应(ORR)作为PEMFCs的阴极反应，涉及复杂的四电子转移过程，导致动力学迟缓，成为提高反应效率的瓶颈。迄今为止，纳米结构铂(Pt)基材料被认为是PEMFCs中最活跃的ORR电催化剂。然而，PEMFC的广泛商业化仍然受到Pt的稀缺性和高昂的价格的阻碍。
最近，将Pt与廉价的过渡金属(M)合金化已成为提高ORR质量活性和降低催化剂成本的有效方法。然而，这些材料活性提高通常不伴随着高耐久性。反应过程中过渡金属的浸出不仅会降低催化活性，还会缩短Pt基合金催化剂的使用寿命。因此，迫切需要设计能够同时提高质量活性和催化稳定性的电催化剂。
近日，中南大学潘军和湖南师范大学苏徽等将非晶Ni(OH)2和晶体介孔Pt结合(ac-Ni(OH)2@m-Pt)，在电位驱动下有效调节非均相界面电子重分布，显著提高了Pt在酸性介质中的ORR性能。非晶Ni(OH)2的掺杂可以增强a-c界面的电子相互作用，促进Pt向Ni位点的电子转移，形成相对较高氧化态Pt位点，从而优化吸附能，降低过电位以加速ORR动力学。因此，ac-Ni(OH)2@m-Pt对电催化ORR表现出良好的活性，在0.1 M HClO4中的半波电位为0.91 VRHE，四电子选择性为98%。
此外，由于与Pt的相互作用，封装的非晶Ni(OH)2在结构中稳定。因此，经过15000次加速耐久性试验(ADTs)后的ac-Ni(OH)2@m-Pt表现出可忽略的结构变形和小于11%的质量活性损失。原位XAFS结果显示，非晶态Ni(OH)2从Pt中获得电子，激活Pt位点以在低过电位下吸附和激活氧分子，然后载高过电位下将电子转移到Pt以促进其ORR过程。
结合SRIR和理论计算，观察到协同a-c界面可以加速催化剂表面*OH的形成，促进快速的四电子ORR过程。综上，这项工作加深了对a-c异质界面在电催化反应中作用的理解，并为设计改进的电催化剂以实现多样化的化学转化提供了参考。
Dynamic modulation of electron redistribution at the heterogeneous interface nickel hydroxides/platinum boosts acidic oxygen reduction reaction. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-025-58193-8